鈷-聚吡咯-碳類質(zhì)子交換膜燃料電池陰極氧還原催化劑的制備和性能研究.pdf

1、受氧還原的慢動力學影響和貴金屬催化劑成本高、利用效率低的限制,陰極氧還原電催化劑已成為制約質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)商業(yè)化的主要因素之一。聚吡咯(PPy)類過渡金屬催化劑,由于其特殊的結構和獨特的性質(zhì),對分子氧表現(xiàn)出良好的催化活性和穩(wěn)定性,有望取代貴金屬而成為PEMFC陰極氧還原電催化劑,近年來成為學術界關注的焦點課題。本論文首先采用原位聚合法制備了PPy修飾的C(PPy/C),并通過紅外光譜、拉曼光譜、SEM等對PPy與C之間的

2、結合方式進行了表征和分析；然后再將該復合載體與鈷鹽相結合,經(jīng)高溫熱處理制得催化劑Co-PPy/C,對比研究了熱處理溫度、時間、保護氣氛對Co-PPy/C結構和氧還原催化性能的影響,優(yōu)化了催化劑Co-PPy/C的制備過程工藝條件。為了進一步改善Co-PPy/C的氧還原催化性能,本論文使用對甲苯磺酸(TsOH)作為摻雜劑制得了催化劑Co-PPy-TsOH/C,其氧還原催化活性比Co-PPy/C明顯提高,以其為陰極催化劑的PEMFC的性能比以

3、Co-PPy/C為催化劑的PEMFC大幅度提高,在陰極Co載量為0.35mg/cm2、不加背壓的條件下,最大功率密度超過200mW/cm2,當施加1atm的背壓時達到250 mW/cm2以上,遠遠超出目前可查閱到的文獻報道的關于同類催化劑的最高水平。論文還采用同步熱分析、高溫原位XRD、拉曼光譜、元素分析和TEM等方法對TsOH改性Co-PPy/C的機理進行了分析。最后,本文用Minitab方法研究分析了TsOH的摻雜量和吡咯的用量對催