原子氧自由基陰離子誘導的微生物失活及材料表面改性研究.pdf

1、本論文利用原子氧自由基陰離子(O<'->)的強氧化性和反應性特點，結(jié)合我們研發(fā)的O<'->儲存發(fā)射材料(C12A7-O<'->)以及高純度O<'->制備方法，首次開展了(1)原子氧自由基陰離子誘導的微生物失活和相互作用機理研究；(2)原子氧自由基陰離子誘導的聚合物表面改性及其機理研究；(3)原子氧自由基陰離子誘導的硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成研究。研究結(jié)果表明，O<'->和O<'->儲存發(fā)射材料在微生物失活、聚合物材料改性和氧化硅薄膜

2、制備等領域具有重要的潛在應用價值。 本論文的主要研究內(nèi)容與結(jié)果包括： 1.原子氧自由基陰離子誘導的微生物失活和相互作用機理研究 1)高純原子氧自由基陰離子束的產(chǎn)生：C12A7-O<'->材料是一種具有儲存、發(fā)射原子氧自由基陰離子(O<'->)的功能材料，我們利用等離子鍍膜技術，將該材料鍍在鑲嵌有加熱絲的陶瓷支撐體表面，制成O<'->發(fā)生器。研究結(jié)果表明，由該O<'->發(fā)生器產(chǎn)生的最大O<'->束強度為220 μA

3、，發(fā)射的O<'->束純度大于90％。 2) O<'->水溶液的制備與表征：利用氬氣為載氣，將O<'->發(fā)生器產(chǎn)生的O<'->離子通入去離子水中制成O<'->水溶液；形成的O<'->水溶液一般呈酸性，利用電子順磁共振(EPR)和紫外一可見分光光度計(UV-VIS)等表征方法，測量了O<'->水溶液中O<'->和H<,2>O<,2>等活性氧物種的濃度。 3)氣相原子氧自由基陰離子的微生物失活和機理研究：利用由O<'->發(fā)生器

4、產(chǎn)生的高純O<'->束，研究了氣相原子氧自由基陰離子誘導的微生物失活和機理。主要考察了O<'->束強度、處理溫度、微生物初始濃度等對微生物失活效果的影響以及細胞結(jié)構(gòu)的變化。結(jié)果表明，1.5 μA/cm<'2> O<'->束在120 min內(nèi)可以引起3個對數(shù)量級以上的微生物數(shù)目的減少，失活效率隨O<'->束強度、處理溫度的增加而增加；微生物初始濃度對失活效率沒有顯著性影響；O<'->束誘導的不同種類的微生物的失活效果不同，與微生物的結(jié)構(gòu)有

5、關。場發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、四極質(zhì)譜(Q-MS)和時間飛行質(zhì)譜(TOF-MS)結(jié)果顯示大腸桿菌的細胞壁和細胞膜被O<'->破壞，同時在失活過程中有CO和CO<,2>產(chǎn)物生成。 4)O<'->水溶液中微生物失活和機理研究：在不同條件下，考察了大腸桿菌在O<'->水溶液中的失活過程，探討了失活機理。結(jié)果表明，在60 min內(nèi)，O<'->水溶液[pH4.30±0.20，(2.5±0.8)×10<'-2> mmol/l O<'->

6、；0.5±0.2 mmol/l H<,2>O<,2>]可以使大腸桿菌的數(shù)目減少3個對數(shù)量級；在15-45℃的溫度范圍內(nèi)，失活效率隨溫度的增加而增加；大腸桿菌的初始濃度升高，失活效率降低。O<'->水溶液誘導的大腸桿菌失活過程中，存在大腸桿菌細胞的脂質(zhì)過氧化反應，并出現(xiàn)核酸泄漏現(xiàn)象，F(xiàn)ESEM觀察發(fā)現(xiàn)細胞壁破損。因此，O<'->誘導的細胞壁和細胞膜破損以及核酸泄漏可能是大腸桿菌死亡的潛在原因。 2.原子氧自由基陰離子誘導的聚合物材

7、料表面改性及其機理研究1)O<'->水溶液對聚苯乙烯的表面改性研究：以O<'->水溶液(0.03±0.01 mmol/l O<'->；0.5±0.1 mmol/l H<,2>O<,2>)為反應液，研究了在常溫下O<'->水溶液對聚苯乙烯表面改性效果。利用接觸角儀、原子力顯微鏡(AFM)、FESEM、X射線光電子能譜儀(XPS)、全反射傅立葉紅外變換光譜儀(ATR-FTIR)等表征手段對改性后表面親水性、粗糙度、表面形貌及表面物種進行了詳

8、細地分析。結(jié)果表明，O<'->水溶液在48小時內(nèi)使聚苯乙烯的接觸角降低10°，引起表面能和親水性提高；O<'->水溶液改性后的表面變粗糙，引入了新的OH和C=O等親水官能團。親水官能團的引入是表面親水性提高的原因。 2)O<'->水溶液對聚四氟乙烯的表面改性研究：O<'->水溶液處理后的聚四氟乙烯表面有C-O，C-F和CF<,3>等新官能團生成，表明O<'->引起了聚四氟乙烯表面化學鍵的斷裂和氧化，同時未發(fā)現(xiàn)諸如C=O和OH等親

9、水官能團生成。常溫下O<'->水溶液處理48小時可使聚四氟乙烯表面的接觸角提高14°，引起表面能和親水性降低，疏水性提高。FESEM結(jié)果顯示，O<'->水溶液改性后的聚四氟乙烯表面變粗糙，這可能是表面疏水性提高的原因。 3.原子氧自由基陰離子誘導的硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成研究利用O<'->束對硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成過程進行了研究，并且由O<'->氧化的硅片制備了金屬一氧化物一半導體(MOS)電容器，測試了電容器的電