2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、重油催化裂解生產(chǎn)丙烯技術(shù)因其原料來源廣、生成成本低等優(yōu)勢而得到廣泛重視,配套催化劑的活性組分以烯烴選擇性較好的ZSM-5分子篩為主。但由于ZSM-5孔徑較小,催化劑的重油轉(zhuǎn)化能力較差,常通過載體改性、增加ZSM-5分子篩含量或添加Y型分子篩的方式改善催化劑性能。催化劑中Y分子篩含量增加,重油的裂化能力增加。但其氫轉(zhuǎn)移活性較高,引起低碳烯烴收率降低,烷烴含量增加,造成丙烯收率下降。催化劑中活性組分ZSM-5或ZSM-5與Y分子篩過多,催化

2、劑機械強度降低、成本增加。機械混合催化劑中反應(yīng)物在兩種分子篩間擴散時常發(fā)生不利的二次反應(yīng),降低二者的協(xié)同作用。因此,本論文旨在開發(fā)一種ZSM-5/SAPO-5核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩,以高硅鋁比的ZSM-5為內(nèi)核,使催化劑具有較高的丙烯收率;以少量低酸性、較大孔徑的SAPO-5為外殼,使催化劑具有較低的氫轉(zhuǎn)移活性,適宜的重油轉(zhuǎn)化能力。 本文采用不同方法合成了ZSM-5/SAPO-5核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩。首先采用簡單的一釜合成法制備ZSM

3、-5/SAPO-5核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩,考察了合成條件、ZSM-5與SAPO-5質(zhì)量比、SAPO-5原料組成等因素對核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩形成的影響。實驗結(jié)果表明,由于ZSM-5母液中存在部分陰離子或未結(jié)合到骨架的初級結(jié)構(gòu)單元的影響,合成的復合分子篩中SAPO-5的質(zhì)量含量較高,并常伴有少量的無定形物質(zhì),不適合重油催化裂解生產(chǎn)丙烯的要求。為排除母液中殘余物質(zhì)的干擾,將ZSM-5粉末與SAPO-5凝膠混合,恒溫水熱晶化制備復合分子篩,即包埋法。

4、詳細考察了晶化方式、晶種含量、溶劑性質(zhì)等因素的影響。實驗結(jié)果表明,采用該方法能夠合成不含雜晶和無定形物質(zhì)的核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩;通過對合成條件的調(diào)整,可以改善核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩的質(zhì)量。但該方法合成的核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩顆粒直徑較大,為10μm,并且樣品中存在大量兩種分子篩團聚體和獨立生長的SAPO-5分子篩。認為是該方法的含水量較多,降低了磷鋁水合離子與ZSM-5接觸并結(jié)合的機會。同時,由于水熱晶化的特點使合成的分子篩常以團聚體的形式存在。

5、為此,將氣相轉(zhuǎn)移法引入到核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩的合成中,考察了干膠制備條件、液相組成等因素對復合分子篩形成的影響。實驗結(jié)果表明,采用氣相轉(zhuǎn)移法可進一步改善核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩的質(zhì)量,減小復合分子篩的顆粒直徑,在一定程度上控制了分子篩間的團聚,但卻無法避免SAPO-5的獨立生長。 在分析各種合成條件對核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩影響的基礎(chǔ)上,提出并采用播種法合成了ZSM-5/SAPO-5復合分子篩。這種方法先將合成SAPO-5分子篩原料中的一種或

6、幾種負載到ZSM-5表面,而后經(jīng)過適當?shù)母邷靥幚碓鰪娯撦d原料與ZSM-5分子篩間的作用力。最后加入除預先負載原料外的其它原料,并在適當條件下晶化合成復合分子篩。詳細研究了預負載原料的類型以及負載原料后的預處理溫度和時間對核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩性質(zhì)的影響。實驗結(jié)果表明,采用播種磷源法合成的復合分子篩中兩種分子篩團聚體明顯減少、核殼結(jié)構(gòu)復合分子篩的顆粒直徑僅為4~6μm左右,殼層在ZSM-5表面分布比較均勻,厚度僅為0.2μm:左右,基本不存在

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