石墨烯及石墨炔熱輸運(yùn)性質(zhì)和熱電性質(zhì)的計(jì)算研究.pdf

1、當(dāng)前清潔可再生的能源開(kāi)發(fā)和存儲(chǔ)成為了共同關(guān)注的研究熱點(diǎn)。熱電材料可以實(shí)現(xiàn)熱能與電能之間的直接轉(zhuǎn)換，可高效的產(chǎn)生可再生清潔能源。傳統(tǒng)熱電材料由于電學(xué)、熱學(xué)輸運(yùn)系數(shù)的相互耦合，其ZT值很難有更大的提高，開(kāi)發(fā)新型高效熱電材料迫在眉睫。石墨烯等碳納米材料具有獨(dú)特且可調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性能，并且作為典型的低維納米材料，其熱電性能具有很大的提升空間，在熱電領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。提高碳納米材料的熱電性能的關(guān)鍵在于，必須在保持較高功率因子的同時(shí)極大降

2、低熱導(dǎo)率。本研究結(jié)合非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬及第一性原理計(jì)算，對(duì)石墨烯及石墨炔等碳納米材料進(jìn)行改性研究并探討使其獲得更高熱電性能的方法。
　　本論文首先采用了在石墨烯納米帶GNRs中引入Stone-Wales(SW)缺陷的方法來(lái)對(duì)其熱導(dǎo)率進(jìn)行改性。結(jié)果表明，適當(dāng)位置的少量SW缺陷即可大幅度的降低GNRs的熱導(dǎo)率。其中鋸齒型ZGNRs熱導(dǎo)率受缺陷的影響更大，而且隨著缺陷的增多熱導(dǎo)率還會(huì)進(jìn)一步下降，下降幅度達(dá)到了90％以上。而扶手椅型AG

3、NRs熱導(dǎo)率受缺陷的影響沒(méi)有ZGNRs那么顯著，經(jīng)過(guò)SW缺陷的改性，熱導(dǎo)率下降了75％左右，但缺陷數(shù)量的增加并不能顯著影響其熱導(dǎo)率。
　　然后我們采用了在GNRs中引入規(guī)則排布的質(zhì)量缺陷（同位素替換摻雜）對(duì)其熱導(dǎo)率進(jìn)行改性。結(jié)果表明，在規(guī)則區(qū)域的同位素替換中，GNRs的熱導(dǎo)率主要由以下兩個(gè)因素控制：同位素?fù)诫s區(qū)域的熱導(dǎo)率以及摻雜區(qū)域與未摻雜區(qū)域界面處的熱阻。其中摻雜區(qū)域的熱導(dǎo)率主要受摻雜區(qū)域?qū)挾鹊挠绊懀?dāng)寬度較小的時(shí)候隨著寬度的增

4、加摻雜區(qū)域的熱導(dǎo)率逐漸提高。界面處的熱阻主要受界面兩側(cè)同位素原子的質(zhì)量差來(lái)控制。規(guī)則位置的同位素?fù)诫s能更有效更準(zhǔn)確的降低和控制GNRs的熱導(dǎo)率，并且不會(huì)影響其電學(xué)性質(zhì)。這些結(jié)果對(duì)GNRs的熱電研究有著十分重要的意義。
　　接下來(lái)我們研究了6,6,12石墨炔在不同溫度下的熱電性能。結(jié)果表明，在最優(yōu)摻雜濃度下二維6,6,12石墨炔的ZT值較相同溫度下的二維石墨烯的ZT值要高出了兩倍以上，后者在500K的時(shí)候ZT值僅僅只有不到0.15。