四氯乙烷氣相催化脫除氯化氫的研究.pdf

1、本文對四氯乙烷(TeCA)氣相催化脫除氯化氫制三氯乙烯(TCE)進行了研究。
　　 (1)熱力學(xué)計算表明TeCA脫除HCl反應(yīng)為吸熱反應(yīng)，在300～800K之間，反應(yīng)△rG由23.83KJ/mol降至-326.07KJ/mol，700K時，TeCA的平衡轉(zhuǎn)化率為99.4％，高溫有利于反應(yīng)進行。
　　 (2)使用HCl預(yù)處理活性炭(AC)催化劑，在0.1MPa、473K、TeCA液空速100 g·h/mol典型條件下，Te

2、CA的轉(zhuǎn)化率為54.6％，TCE選擇性為99.6％。當溫度升高至523K時，TeCA轉(zhuǎn)化率達99.5％，TCE選擇性為97.0％。經(jīng)預(yù)處理AC的BET比表面積略有增加，孔體積增大。此外，AC表面的酸性基團及酸量對反應(yīng)具有影響。
　　 (3)典型反應(yīng)條件下，NiCl2/AC催化劑的TeCA轉(zhuǎn)化率為56.3％，TCE選擇性為94.8％；使用鎳鹽組分活性沒有明顯改善；添加K2CO3助劑，TeCA轉(zhuǎn)化率提高到75.9％，TCE選擇性為9

3、5.5％。AC、NiCl2/AC、NiCl2/K2CO3/AC的酸量分別為0.300、0.272、0.454 mmol NH3/g，催化劑表面酸性因負載鹽類而改變，相對強的酸性有助于反應(yīng)。
　　 (4)典型反應(yīng)條件下，AC負載不同堿土金屬鹽催化劑對脫除氯化氫反應(yīng)的活性不同。使用AC分別負載MgCl2、CaCO3、BaCO3、Ca3(PO4)2、Ba3(PO4)2催化劑，TeCA轉(zhuǎn)化率最高為47.3％，TCE選擇性均高于93.5％