BaFeO-,3-鈣鈦礦型稀燃NSR催化劑的制備及其儲存與抗硫性能.pdf

1、本文采用檸檬酸作為配體的溶膠凝膠法制備了CA樣品，及通過精確調(diào)控溶膠pH值制備了PH樣品，并以檸檬酸-EDTA作為配體制備了EDTA樣品。采用XRD、FT-IR、DRIFTS、NO-TPD、H2-TPR、O2-TPD及XPS等手段表征了催化劑的結(jié)構(gòu)、NOx儲存、抗硫和再生性能。XRD結(jié)果表明，在750℃空氣流動氣氛焙燒下的CA樣品的主要物相為BaFeO2.73相和BaFeO2.67相以及BaCO3相和少量的尖晶石相BaFe2O4，而PH

2、樣品和EDTA樣品具有更單一的鈣鈦礦物相，以及更完整的晶體結(jié)構(gòu)?？疾鞓悠吩?00℃時的NOx儲存性能和抗硫性能，發(fā)現(xiàn)雖然PH樣品和EDTA樣品的NOx儲存性能要小于CA樣品，但是它們的抗硫性能要明顯好于CA樣品。通過對CA樣品和EDTA樣品的深入研究，發(fā)現(xiàn)催化劑中存在兩種NOx儲存活性中心位，一種為碳酸鋇，NOx主要以體相硝酸鹽的形式儲存；另外一種為與A位Ba原子配位的氧空穴，NOx可以以N-鍵合的硝酸鹽形式儲存于此活性位上。對于硫化后

3、樣品，研究結(jié)果表明EDTA樣品表面形成了硫酸鐵物種阻礙了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中Ba的硫酸鹽化，使其具有良好的抗硫特性。通過對催化劑再生性能的考察，發(fā)現(xiàn)EDTA樣品能夠很好的實現(xiàn)NOx吸附-分解循環(huán)，從而恢復(fù)催化劑的NOx儲存中心。我們進一步比較了不同焙燒溫度制得的PH樣品和EDTA樣品，發(fā)現(xiàn)PH樣品具有較好的NOx儲存性能、抗硫性能和再生性能。此外，還發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中的氧空穴有利于NOx的儲存，同時催化劑表面這種氧空位活性中心的分布也十分重要，當(dāng)