碳酸二甲酯直接合成反應(yīng)的氧化物負(fù)載型雙組分堿催化劑.pdf

1、本文利用金屬氧化物負(fù)載Lewis酸和無(wú)機(jī)堿，得到了具有超強(qiáng)堿性的催化劑，利用二氧化碳-環(huán)氧丙烷-甲醇反應(yīng)體系對(duì)催化劑的活性進(jìn)行評(píng)價(jià)，著重考察了載體種類及催化劑制備條件對(duì)催化劑性能的影響。　　對(duì)于以堿式碳酸鎂為載體前驅(qū)體的雙組分催化劑體系，運(yùn)用熱分析(TG)、X射線衍射(XRD)、CO2程序升溫脫附(TPD)、掃描電鏡(SEM)等表征手段，對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：同Mg(OH)2載體前驅(qū)體相比，堿式碳酸鎂作為載體前驅(qū)體的催化

2、劑具有疏松多孔結(jié)構(gòu)，活性組分的負(fù)載情況良好，催化劑的堿性位的數(shù)量更多。最佳負(fù)載量為31.8％，K2CO3和KCl質(zhì)量比為3：4。負(fù)載后的催化劑在450℃左右開(kāi)始部分分解，產(chǎn)生的鉀氧化物是形成超強(qiáng)堿性位的主要原因。研究了以ZrO2為載體的催化劑，結(jié)果表明KNO3-KCl/ZrO2雙組分催化劑具有良好的催化活性。La2O3為載體負(fù)載K2CO3和KCl的催化劑具有優(yōu)良的催化活性，K2CO3的最佳負(fù)載量為17.6％，KCl的最佳負(fù)載量為為26.

3、3％。　　KNO3-KCl/CeO2催化劑也具有良好的催化活性，KNO3和KCl的最佳負(fù)載量均為16.2％。X射線衍射(XRD)分析表明：KNO3-KCl/La2O3催化劑焙燒后KNO3分解形成的鉀氧化物是催化劑具有超強(qiáng)堿性的原因。焙燒溫度在600-800℃范圍內(nèi)催化劑都有較好的活性，適宜的焙燒溫度為800℃。在140℃-180℃溫度范圍內(nèi)催化劑都有較好的活性，最佳的反應(yīng)溫度為160℃。反應(yīng)時(shí)間以4h為佳，超過(guò)4h后，DMC的收率變化