硫摻雜石墨烯的制備及其在燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、石墨烯作為一種新型的碳材料,因其獨(dú)特的二維平面結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積以及優(yōu)良的導(dǎo)電性能使其在燃料電池等領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。理論計算和大量實(shí)驗(yàn)證明對石墨烯進(jìn)行摻雜修飾,可以有效的調(diào)節(jié)其電子性能和化學(xué)活性。本論文首先采用氧化石墨還原法制備得到石墨烯,然后在石墨烯晶格中引進(jìn)硫原子進(jìn)行摻雜改性,最后將硫摻雜石墨烯和未摻雜的石墨烯材料直接作為非Pt催化劑研究了其電催化氧還原性能,以及用作Pt催化劑載體制備石墨烯載Pt催化劑,并研究了它們對甲醇

2、氧化的電催化性能。主要研究工作如下:
　　(1)采用氧化石墨還原法制備石墨烯。首先以鱗片石墨為原料,采用改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨,然后通過高溫?zé)徇€原法還原氧化石墨制備得到粉末狀的單層石墨烯(Graphene)。利用SEM、EDX、AFM、XRD、UV-vis、FT-IR、Raman和TGA手段表征所得樣品的形貌、結(jié)構(gòu)及熱穩(wěn)定性。測試結(jié)果表明我們成功制備了單層石墨烯材料。
　　(2)以噻吩為前驅(qū)體,采用原位聚合法制備聚

3、噻吩和石墨烯復(fù)合物并將其高溫?zé)崽幚淼玫搅驌诫s的石墨烯(S-Graphene),利用SEM、AFM、EDX、XRD、Raman、XPS等手段表征其形貌和結(jié)構(gòu)特征,這些測試結(jié)果表明我們成功地制備得到硫摻雜的石墨烯。然后通過循環(huán)伏安法、旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和線性掃描伏安(LSV)法研究了S-Graphene及Graphene在堿性條件下電催化氧還原的性能,電化學(xué)測試結(jié)果表明S-Graphene較Graphene具有更高的電催化氧還原性能以及

4、很好的抗甲醇性能。并且S-Graphene取代商業(yè)Pt/C催化劑應(yīng)用于燃料電池陰極有很大潛能。
　　(3)以氯鉑酸為金屬Pt前驅(qū)體,采用NaBH4作為還原劑,將Pt納米顆粒分別負(fù)載于前面所制備的硫摻雜石墨烯和未摻雜石墨烯材料(S-Graphene和Graphene)及商業(yè)的VulcanXC-72碳黑(C)上,制備了Pt/S-Graphene、Pt/Graphene和Pt/C催化劑。然后利用XRD和TEM表征了所制備的催化劑的結(jié)構(gòu)和

5、形貌,測試結(jié)果表明我們成功的將Pt負(fù)載在了三種催化劑載體上,其中硫摻雜的石墨烯(S-Graphene)更有利于Pt納米顆粒的均勻分散及得到更小的粒徑。最后通過循環(huán)伏安法和計時電流法研究了所制備催化劑的電化學(xué)活性表面積(ECSA)、電催化甲醇氧化的活性及穩(wěn)定性,電化學(xué)測試結(jié)果表明Pt/S-Graphene和Pt/Graphene催化劑較Pt/C催化劑電化學(xué)活性表面積更大,對甲醇氧化電催化活性及穩(wěn)定性更高,而且,相比于Pt/Graphene