超臨界二氧化碳在大孔膜中的滲透機(jī)理及模型計(jì)算.pdf

1、超臨界流體與膜的耦合技術(shù)已經(jīng)在越來越多領(lǐng)域展現(xiàn)出其優(yōu)越性，例如回收超臨界流體、強(qiáng)化膜分離過程以及超臨界膜反應(yīng)器等等，但是，目前關(guān)于超臨界流體在膜孔中滲透機(jī)理的研究還十分少。事實(shí)上超臨界流體在膜孔中的滲透機(jī)理研究以及模型計(jì)算無論是在基礎(chǔ)理論研究方面還是實(shí)際應(yīng)用方面都有很大的意義，該方面的研究將有助于深入了解這些耦合過程，設(shè)計(jì)更加合理新穎的耦合過程，以及指導(dǎo)實(shí)際操作方法和確定操作條件。 該文研究了300K～390K和1MPa～15M

2、Pa的溫度壓力范圍內(nèi)二氧化碳在三種具有不同孔徑的大孔膜中的滲透行為。實(shí)驗(yàn)采用大孔膜是為了消除或減少表面擴(kuò)散的影響，有利于進(jìn)行機(jī)理分析和模型計(jì)算。以二項(xiàng)塵氣模型為基礎(chǔ)，考慮到超臨界CO2粘度和密度的特殊性質(zhì)，特別是近臨界區(qū)出現(xiàn)的突變現(xiàn)象，對(duì)模型進(jìn)行了修正，建立了兩個(gè)新的滲透模型(ModelⅠ和ModelⅡ)來預(yù)測(cè)超臨界二氧化碳在膜孔中的滲透行為。 理論分析與實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)表面擴(kuò)散可以忽略不計(jì)的時(shí)候，粘性流和Knudsen擴(kuò)散可以

3、解釋超臨界CO2通過多孔膜的滲透行為。由于CO2的粘度和密度在實(shí)驗(yàn)溫度壓力范圍內(nèi)有明顯的變化，特別是在近臨界區(qū)域，因此，將這些因素全部考慮在內(nèi)的ModelⅡ能夠更好的預(yù)測(cè)超臨界CO2在多孔膜中的滲透。通過計(jì)算以往文獻(xiàn)上的超臨界CO2滲透數(shù)據(jù)，ModelⅡ在更大壓力范圍內(nèi)(1MPa-30MPa)的適用性同樣得到了證實(shí)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果還驗(yàn)證了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)可以通過低壓下氣體CO2在大約383K時(shí)通過膜孔的滲透數(shù)據(jù)較為準(zhǔn)確的計(jì)算得到，并代入滲透公式預(yù)測(cè)