納米微球-薄膜金屬結構表面拉曼散射電磁增強數(shù)值模擬初步研究.pdf

1、隨著激光的發(fā)現(xiàn)、微弱信號探測技術的提高和計算機的應用，拉曼光譜檢測技術在很多領域的應用都得到了迅猛的發(fā)展。已發(fā)展的有傅里葉變換拉曼光譜技術、激光共振拉曼光譜技術、共焦顯微拉曼光譜技術、高溫拉曼光譜技術、固體光聲拉曼光譜技術以及表面增強拉曼散射光譜技術等。其中，表面增強拉曼散射光譜檢測技術作為一種最有效的增強拉曼檢測信號的手段引起了人們極大的關注，高靈敏度使得這種檢測技術在材料、化學、生物、醫(yī)學等應用領域都具有不可替代的優(yōu)勢。
　　

2、 本文圍繞對表面增強拉曼散射中的關鍵問題一金屬納米結構在電磁場激勵下的近場電磁增強效應的數(shù)值模擬展開，旨在從理論上認識表面增強拉曼散射現(xiàn)象中的電磁增強效應機理，同時也為實驗中能夠獲得更為顯著的表面增強拉曼散射效應提供理論依據(jù)。
　　 本論文內(nèi)容主要分為四個部分：
　　 一、利用處理色散介質(zhì)的時域有限差分(FDTD)方程來模擬金屬納米結構與電磁場的相互作用問題：描述金屬自由電子的模型-Drude模型引入金屬介質(zhì)中的Max

3、well方程，得出金屬色散介質(zhì)中的時域有限差分方程：利用多層介質(zhì)系統(tǒng)中的入射波設置方法-等效入射波法來解決近場散射中隱失波作為激勵源的入射場設置問題。得出了完整的可以模擬具有任意形狀的金屬納米結構與電磁場相互作用的時域有限差分方程，并在此基礎上自己編寫了程序，且對其有效性進行了驗證。
　　 二、利用我們自己編寫的程序對不同結構的金屬納米結構在不同激勵下產(chǎn)生的近場增強分布進行了數(shù)值模擬。利用推導得出的金屬中的時域有限差分方程-(F

4、D)2TD模擬了單個三角形銀粒子、雙球形銀粒子以及銀球多粒子聚集體在平面波和隱失場激勵下的近場增強分布，結合金屬介質(zhì)中的電子自由程、介電常數(shù)、等離子體頻率等物理參量，對不同的金屬納米結構在外部激勵場下產(chǎn)生的“熱點”中的近場增強因子與該結構形狀之間的依賴關系進行了解釋，從而分析了金屬納米結構的表面增強拉曼散射效應中的電磁增強效應。
　　 數(shù)值模擬結果表明，金屬納米結構的光學屬性、形狀、大小、聚集程度以及粒子聚集體的排列方向與激勵波

5、的偏振方向之間的關系都直接影響著表面增強拉曼散射實驗中樣品拉曼信號的強度。利用雙球形銀粒子以及銀球多粒子系統(tǒng)在平面波激勵下產(chǎn)生的近場增強分布的數(shù)值模擬結果，對Nie等人在單分子拉曼信號探測實驗中遺留的幾個問題進行了分析，也為實驗中選擇可以獲得更大的局域電場增強效應的金屬納米結構可提供參考。
　　 三、為吳世法教授的超高靈敏近場表面增強拉曼散射樣品池發(fā)明專利概念設計進行了模擬研究，在這個思路的指引下對由雙層銀膜和位于其間的雙球形銀

6、粒子組成的樣品池模型在隱失波和平面波激勵下所產(chǎn)生的近場增強效應進行了最佳條件的數(shù)值模擬研究。我們的數(shù)值模擬結果發(fā)現(xiàn)，在這這種金屬納米結構中不僅可以產(chǎn)生常規(guī)的“熱點”，而且由于電子回路的形成，還產(chǎn)生了一種“非常規(guī)熱點”。由于在專利樣品池中“熱點”數(shù)目的增多，據(jù)此可以在很大程度上提高拉曼探測信號的靈敏度。在文中我們還通過對樣品池模型中的幾個關鍵參數(shù)進行變化模擬，完成了優(yōu)化設計。該樣品池的制作和實驗驗證已在本課題組中基本完成。
　　

7、四、金屬表面增強拉曼散射效應的另一個重要的應用就是鍍金屬膜的探針尖，其尖端的局域場增強效應使得納米光纖探針在很多領域中可得到廣泛應用，如超高密度光存儲、表面修復、多光子分子的熒光光譜以及實現(xiàn)光鑷的納米分辨等。其中一個關鍵問題，那就是在探針尖端必須能夠得到足夠的場增強。本文對鍍金屬膜的全反射四棱錐形探針尖在底部照射方式下產(chǎn)生的近場增強分布進行了數(shù)值模擬。結果表明：這種形狀的探針在其尖端不僅能獲得納米尺度的聚焦光斑，且光斑的強度也得到了顯著