2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、多孔碳是是一類新型的介孔材料,是繼介孔氧化硅之后的第二代介孔材料。這類碳材料具有很高的表面積和孔體積、均勻可調(diào)的孔徑、高的熱穩(wěn)定性、可變的結(jié)構(gòu)組成以及高的化學(xué)穩(wěn)定等特點性,在吸附、分離、生物醫(yī)藥、催化和電化學(xué)等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。多孔碳的酸堿穩(wěn)定性良好,合成方法簡單,很容易制得,再加上多孔碳本身是很好的優(yōu)良導(dǎo)體,具有較強的導(dǎo)電性,被越來越多的應(yīng)用于研究物質(zhì)的催化和電化學(xué)行為。本論文主要圍繞新型多孔碳基的合成技術(shù)、新穎形貌的控制和骨架

2、的修飾等方面開展了比較系統(tǒng)的研究工作,同時針對性地研究了這些材料在二氧化碳資源化和鋰離子電池方面的應(yīng)用。
  全文共分七章,第一章為文獻綜述,主要介紹了環(huán)境污染和能源危機引起環(huán)境問題、多孔碳材料的發(fā)展以及研究現(xiàn)狀。
  第二章介紹了新型的石墨化有序介孔碳材料、負載TiO2的石墨化有序介孔碳復(fù)合材料的制備以及其在光催化還原CO2與H2O資源化反應(yīng)中的應(yīng)用。以SBA-15為硬模板,通過簡單的一步固-液研磨模板法合成了具有高比表面

3、積特性的石墨化有序介孔碳材料,并分別討論了不同焙燒溫度、不同碳源對材料石墨化程度的影響。以大豆油為碳源,在不同碳化溫度下碳化后得到石墨化介孔碳材料,從其廣角XRD譜圖圖中可以看出,即使在600℃較低溫度下碳化的碳材料,已經(jīng)具有了明顯的石墨化特征,隨著溫度的升高,石墨化程度更明顯,而當(dāng)碳化溫度為900℃的時候,得到的碳材料,通過高倍透射透鏡(HRTEM)可以清晰的看到圓餅型石墨片條紋。以大豆油、玉米油、花生油、葵花籽油和菜籽油為碳源,以相

4、同的實驗步驟都可以制備出有序介孔碳材料,由X射線衍射(XRD)和氮氣吸附-脫附(BET)實驗可知,所制備出的材料不僅都具有石墨化結(jié)構(gòu),而且還具有高的比表面積(560~680 m2 g-1)、高的孔體積(0.41~0.62 cm3 g-1),可以被用作催化劑或者電池材料。當(dāng)將所制備的這些材料用作催化劑光催化還原CO2與H2O反應(yīng),石墨化介孔碳負載的TiO2光催化劑的光催化活性明顯高于其它兩個催化劑(純TiO2、TiO2/CMK-3)。同時

5、,實驗中還發(fā)現(xiàn)介孔碳載體石墨化程度越高負載的TiO2催化劑活性也就越強,例如經(jīng)過8h的紫外輻照,以TiO2/SBO-900為催化劑時CO和CH4的產(chǎn)率可以高達61.4和10.5μmol g-1cat.,說明介孔碳載體的石墨化程度是影響催化劑活性的一個重要因素。
  第三章介紹了新型銅摻雜的TiO2/石墨化介孔碳復(fù)合材料,并利用含不同組分銅的復(fù)合材料作為光催化劑,在模擬太陽光光照的條件下,對光催化還原CO2和H2O反應(yīng)轉(zhuǎn)化為有機燃料

6、進行了研究。采用一步固-液研磨模板法,以脂肪酸為碳源、硝酸銅為銅源、棒狀介孔氧化硅SBA-15為硬模板合成了金屬銅摻雜的石墨化介孔碳載體(Cu-GMC)。將納米TiO2光催化劑負載在金屬銅摻雜的石墨化介孔碳載體上,通過改變復(fù)合催化劑中金屬銅的含量的多少,考察和篩選了對可見光響應(yīng)最佳的復(fù)合催化劑。結(jié)合催化劑的催化結(jié)果,可以說明要得到高活性的催化劑,金屬銅摻雜在石墨化介孔碳中的含量具有一定的范圍值,存在一個最佳值,當(dāng)摻雜量小于最佳值時,摻雜

7、離子提供的捕獲陷阱數(shù)量不多,此時對電子-空穴復(fù)合的抑制能力也較弱,很難達到最佳的光催化活性;當(dāng)摻雜量大于最佳值的時候,添加量增加到一定程度后,Cu的添加量過大時,Cu對TiO2的改性不再是單純的晶格摻雜,而是以氧化物的形式堆積在TiO2晶粒的表面,形成第二相即半導(dǎo)體復(fù)合,摻雜離子可能轉(zhuǎn)變成為電子和空穴的復(fù)合中心,減少光生電子和空穴的數(shù)量,從而降低光催化反應(yīng)的效率。由實驗結(jié)果可知,銅的初始添加量為0.39 mmol所制備的催化劑催化性能最

8、高,經(jīng)過300 min的可見光外輻照后,甲烷(CH4)的產(chǎn)率可以高達26.5μmol g-1 cat.。通過本研究,找到一種新型的具有可見光響應(yīng)且高活性的復(fù)合納米催化劑,并且發(fā)現(xiàn)到助催化劑金屬銅的含量有最佳值。
  第四章介紹了新型鐵和γ-Fe2O3摻雜的TiO2/石墨化介孔碳復(fù)合材料,在模擬太陽光光照的條件下,對光催化還原CO2和H2O轉(zhuǎn)化為有機燃料的反應(yīng)進行了研究。經(jīng)過360 min的可見光外輻照后,以30%TiO2/15Fe

9、-GMC和30%TiO2/15Mag-GMC為光催化劑時CH4的產(chǎn)率分別為8.9和8.8 micromol g-1 cat.,而以純TiO2作為光催化劑時CH4的產(chǎn)率僅為3.1 micromol g-1 cat.。
  第五章介紹了一種簡單的方法一膠體晶體模板法一制備多級孔結(jié)構(gòu)的TiO2/石墨化碳微球(xTiO2/GCM,x=0,10,20,30,40,50 mmol),通過改變復(fù)合催化劑中TiO2的含量,考察和篩選了循環(huán)性能最好

10、和比容量最高的電池材料。XRD、BET、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)技術(shù)分析,可以知道該材料具有中等的比表面積(97.97~198.75 m2g-1),且其孔徑主要分布在~5.15,~7.87和~41.95 nm周圍。由電化學(xué)性能測試結(jié)果可知,20TiO2/GCM具有最高的比容量和最好的循環(huán)性能。在0.5C的電流倍率下,TiOJGCM復(fù)合材料具有較高的可逆放電比容量,其大小分別為10TiO2/GCM:~179 mAh g-1,

11、20TiO2/GCM:~189mAh g-1,30TiO2/GCM:~176 mAh g-1,40TiO2/GCM:~144 mAh g-1,在50次循環(huán)后,仍然具有穩(wěn)定的比容量,容量保持率高,此時的容量保持率分別為:10TiO2/GCM:~88.8%,20TiO2/GCM:~96.2%,30TiO2/GCM:~73.3%,40TiO2/GCM:~85.4%。
  第六章介紹了利用膠體晶體模板法合成金屬M摻雜的TiO2/石墨化碳微

12、球(M=W、Sn、Ni、Co、Ce)。對制得的復(fù)合材料進行電化學(xué)測試。由電化學(xué)性能測試結(jié)果可知,在0.5C的電流倍率條件下,M-TiO2-GCM電極材料具有較高的可逆放電比容量,分別為W-TiO2-GCM:~213,Sn-TiO2-GCM:~195mAhg-1,Ni-TiO2-GCM:~220 mAh g-1,Co-TiO2-GCM.~75 mAh g-1,Ce-TiO2-GCM:~243mAh g-1,在循環(huán)100次后,仍然具有穩(wěn)定的

13、比容量,容量保持率高,其容量保持率分別為:W-TiO2-GCM:~71.4%,Sn-TiO2-GCM:~97.4%,Ni-TiO2-GCM:~88.2%,Co-TiO2-GCM:~96.0%,Ce-TiO2-GCM:~78.6%。說明了所制備的M-TiO2-GCM材料的充放電效率高,可逆性很好、容量保持率高(Co-TiO2-GCM除外)。同時,對第五章和第六章得出的電池性能結(jié)果進行了比較,TiO2/GCM和M-TiO2-GCM復(fù)合材料的

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