5d過渡金屬吸附graphyne磁特征的第一性原理研究.pdf

1、以石墨烯為代表的二維單原子層材料，因為其獨特的性質(zhì)而備受關(guān)注。與石墨烯具有零帶隙特征不同的是，單層的石墨炔（graphyne）因為具有0.52eV的帶隙，因此具有與傳統(tǒng)的半導體材料類似的性質(zhì)，更容易對其能帶結(jié)構(gòu)等特征進行調(diào)制，使其在納米電子器件和自旋電子器件方面具有廣泛的應用前景，所以也引起了廣泛的關(guān)注。為了實現(xiàn)二維材料在器件上的應用，必須對其性質(zhì)實現(xiàn)可控調(diào)制。而過渡金屬吸附就是一種有效的調(diào)制方法。通過過渡金屬吸附我們可以在二維體系中引

2、入磁性，在磁性存儲器件中，需要材料具有較大的磁各向異性能（MAE）。而通過將磁性原子吸附在非磁性的基底上以獲得較大的磁各向異性能一直是自旋電子器件的研究熱點之一。因此，本文利用第一性原理的方法，研究了5d過渡金屬原子吸附graphyne，對其磁性性質(zhì)，磁各向異性能和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制效應，取得了以下主要研究成果：
　　1、我們首先研究了單個5d過渡金屬原子吸附對graphyne的磁性特征的調(diào)制效應。結(jié)果表明，單個5d過渡金屬原子能夠穩(wěn)

3、定的吸附于graphyne，并且除了Hf吸附graphyne以外，其他的5d過渡金屬原子（Ta，W，Re，Os和Ir）吸附graphyne都能使體系誘導出磁性，使相應的體系誘導出自旋極化金屬的特征。
　　2、具有較大的磁各向異性能（MAE）的材料在磁性存儲和自旋電子器件中具有重要的應用前景。二維材料的尺寸效應和維度效應為獲得較大的磁各向異性提供了有利的條件，我們的結(jié)果通過5d過渡金屬吸附graphyne是實現(xiàn)較大的磁各向異性的一個

4、有效途徑。我們研究了單個5d過渡金屬原子吸附graphyne的磁各向異性能。結(jié)果表明，Re，Os和Ir在graphyne表面吸附表現(xiàn)出-59.91meV，17.81meV和-28.88meV大小的磁各向異性能，而Ta和W吸附表現(xiàn)出的磁各向異性能比較小,MAE值大小分別為3.97meV和7.17meV。同時，Os和Ir吸附graphyne表面的易磁化軸的是沿z軸方向的，而其他的均在graphyne平面內(nèi)。并且磁各向異性能對Hubbard

5、Ueff值比較敏感，我們以線性響應的方法計算的Hubbard U值為基礎，對Re，Os和Ir吸附graphyne表面的磁各向異性能隨Ueff值的演化做了系統(tǒng)分析。通過m值分解的PDOS分析可知，5d過渡金屬原子的d態(tài)電子在Fermi能級附近的占據(jù)態(tài)和非占據(jù)態(tài)之間是通過算符L?z還是?L+（或?L-）相互作用，而Ueff值對MAE的影響主要是改變了它們相互作用強度的大小。
　　3、在單個5d過渡金屬（Re，Os和Ir）吸附graph

6、yne的基礎上，我們進一步研究了5d過渡金屬原子完全吸附占據(jù)graphyne的炔環(huán)位置的磁性和電子結(jié)構(gòu)。我們的計算結(jié)果表明，Re完全吸附graphyne體系系具有2 B?的局域磁矩。更有趣的是體系還出現(xiàn)了half-metal的性質(zhì)，通過計算Hubbaard U值的增加對體系half-metal性質(zhì)的影響結(jié)果表明，當Ueff值達到3.0eV時，體系將不再具有half-metal性質(zhì)。該體系的half-metal主要是來源于Re的d態(tài)軌道的

7、貢獻。Os全吸附graphyne和 Ir全吸附graphyne的磁矩分別為0和0.06μB；
　　4、針對Re和Ir在graphyne炔環(huán)位置全吸附體系的磁各向異性的計算，我們發(fā)現(xiàn)： Re全吸附graphyne體系具有較大的磁各向異性能，其值為-53.07meV，且易磁化軸為軸向。Re全吸附體系的MAE隨Ueff值的演化結(jié)果表明，Ueff值從0.0eV增加到2.0eV時，MAE值從-53.07meV增加到-53.78meV，而Ue