二氧化錫多孔納米固體的制備及性質(zhì)研究.pdf

1、本論文中，我們利用溶劑熱壓方法制備了二氧化錫(SnO2)多孔納米固體，并通過在高壓氧氣中燒結(jié)，減少了其中的納米顆粒界面缺陷、改善了晶界的結(jié)晶質(zhì)量，大幅度提高了載流子遷移率；在此基礎(chǔ)上，將SnO2多孔納米固體制成了氣敏傳感器，通過優(yōu)化熱處理?xiàng)l件實(shí)現(xiàn)了對(duì)CO氣體的高氣敏響應(yīng)，并分析了氣敏響應(yīng)與載流子遷移率之間的關(guān)系；為進(jìn)一步提高SnO2多孔固體的載流子遷移率，繼而改善其氣敏性能，我們首次把溶膠-凝膠法與溶劑熱壓方法相結(jié)合，制備了具有均勻孔徑

2、和良好綜合性能的SnO2多孔納米固體。主要結(jié)果如下：
　　 (1)首先，我們以商品SnO2納米粉體為原料，利用溶劑熱壓方法制備了SnO2多孔納米固體，并分析了不同實(shí)驗(yàn)參數(shù)(造孔劑用量、熱壓溫度、熱壓壓力和燒結(jié)溫度)對(duì)孔結(jié)構(gòu)和載流子遷移率的影響。結(jié)果表明，經(jīng)過溶劑熱壓反應(yīng)后，SnO2多孔納米固體中的納米顆粒發(fā)生了聯(lián)結(jié)，為載流子的遷移提供了通道；另外，我們發(fā)現(xiàn)，通過改變?cè)炜讋┯昧?、熱壓溫度、熱壓壓力和燒結(jié)溫度，可以在一定范圍內(nèi)對(duì)Sn

3、O2多孔納米固體的孔容、孔徑分布、比表面積等孔的進(jìn)行調(diào)控，而且對(duì)SnO2多孔納米固體的載流子濃度和遷移率等參數(shù)也產(chǎn)生了不同程度的影響。結(jié)果顯示，對(duì)于3g SnO2納米粉體，當(dāng)造孔劑用量為5ml，熱壓溫度、熱壓壓力和燒結(jié)溫度分別為200℃、60MPa和500℃時(shí)，SnO2多孔納米固體同時(shí)具有較好的孔結(jié)構(gòu)和電學(xué)性能。
　　 (2)為了進(jìn)一步提高SnO2多孔納米固體的載流子遷移率，我們分別在不同的常壓氣氛、高壓氧氣氣氛中對(duì)樣品進(jìn)行熱處

4、理，并在高壓氧氣中低溫長(zhǎng)時(shí)間熱處理樣品，分析了載流子濃度和遷移率的變化規(guī)律，并利用交流阻抗譜進(jìn)行了相關(guān)機(jī)理分析。綜合分析測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn)：在常壓氧氣中500℃燒結(jié)可以促進(jìn)SnO2多孔納米固體界面氧空位的湮滅，遷移率有了很大提高；氮?dú)庵?00℃燒結(jié)過程中，由于氧空位不能修復(fù)且有新的氧空位產(chǎn)生，樣品載流子濃度升高、遷移率下降；在高壓氧氣中熱處理提高了晶界處氧空位湮滅的速度，使SnO2多孔納米固體的遷移率有了很大程度的提高；在高壓氧氣中350℃處

5、理后，氧空位的重新分布、氧空位的湮滅和表面氧吸附三個(gè)作用相互競(jìng)爭(zhēng)，在促進(jìn)氧空位湮滅的同時(shí)抑制了新氧空位的產(chǎn)生，使SnO2多孔納米固體的遷移率達(dá)到最高值35cm2/(V·s)。
　　 (3)為了考察載流子遷移率對(duì)氣敏傳感器性能的影響，我們?cè)谇捌诠ぷ骰A(chǔ)上，將SnO2多孔納米固體制成了氣敏傳感器，并測(cè)試了熱處理?xiàng)l件對(duì)其氣敏性能的影響。研究結(jié)果表明，常壓氧氣中燒結(jié)雖然使樣品遷移率有所上升，但表面氧空位減少(即活性點(diǎn)減少，這是影響氣敏性

6、能的關(guān)鍵因素)，因此SnO2多孔納米固體傳感器的氣敏響應(yīng)降低；在常壓氮?dú)庵袩Y(jié)以后，氧空位的增加使SnO2多孔納米固體傳感器的氣敏響應(yīng)出現(xiàn)了最高值45.6；在高壓氧氣燒結(jié)過程中，由于表面活性點(diǎn)減少和載流子遷移率提高的相互競(jìng)爭(zhēng)，使SnO2多孔納米固體傳感器的氣敏響應(yīng)首先隨著氧氣壓力的升高先逐漸降低，在壓力為4MPa時(shí)出現(xiàn)最低點(diǎn)，隨后又呈現(xiàn)逐漸增大的趨勢(shì)。相比之下，在高壓氮?dú)庵袩Y(jié)后，由于氮原子摻雜引起的載流子濃度和遷移率降低，導(dǎo)致SnO2

7、多孔納米固體傳感器的氣敏響應(yīng)顯著降低。
　　 (4)為了進(jìn)一步改善SnO2多孔納米固體的孔徑均勻性和提高表面積，同時(shí)提高納米顆粒之間的聯(lián)結(jié)狀態(tài)，我們首次將溶膠-凝膠法與溶劑熱壓方法相結(jié)合，制備了具有均勻孔道的SnO2多孔納米固體，并分析了不同制備條件對(duì)孔結(jié)構(gòu)和電學(xué)性能的影響。進(jìn)一步地，以此材料為氣敏元件制備了氣敏傳感器，測(cè)試了其對(duì)CO的氣敏響應(yīng)。結(jié)果表明：利用溶膠-凝膠法結(jié)合溶劑熱壓方法制備的SnO2多孔納米固體，納米顆粒粒徑小