Au-M1-M2(M＝Fe,Co,Ni)雙金屬和三金屬納米顆粒的制備及其催化制氫活性研究.pdf

1、為解決能源危機(jī)，人類(lèi)需要尋求更安全、更清潔的新型能源。在眾多可替代能源中，氫是一種公認(rèn)的清潔能源。本文以NaBH4為還原劑，聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為保護(hù)劑，采用化學(xué)共還原法制備了一系列Au/M1/M2(M=Fe，Co，Ni)雙金屬及三金屬納米顆粒，采用UV-Vis、 TEM和HR-TEM對(duì)Au/M1/M2(M=Fe，Co，Ni)雙金屬及三金屬納米顆粒的結(jié)構(gòu)和粒徑等進(jìn)行了表征，研究了Au/M1/M2(M=Fe，Co，Ni)雙金屬及三金屬

2、納米顆粒的化學(xué)組成、PVP用量、金屬鹽離子濃度和NaBH4的加入方式等對(duì)催化NaBH4水解制氫活性的影響，并初步探討了Au/M1/M2(M=Fe，Co，Ni)雙金屬及三金屬納米顆粒催化活性的本質(zhì)原因。研究結(jié)果表明:
　　1)所制備的PVP保護(hù)的Au/Ni、Au/Co、 Au/Fe雙金屬納米顆粒及Au/Ni/Co和Au/Ni/Fe三金屬納米顆粒都具有“合金型”結(jié)構(gòu)。雙金屬及三金屬納米顆粒具有比單金屬納米顆粒更優(yōu)異的催化活性，其原因可

3、以歸結(jié)于雙金屬及三金屬納米顆粒不同原子間的電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)。XPS和DFT都證明了雙金屬及三金屬納米顆粒中存在著帶負(fù)電的Au原子。
　　2)對(duì)Au/Ni雙金屬納米顆粒而言，采用慢速滴加NaBH4工藝制備的Au50Ni50具有最高的催化NaBH4水解制氫活性，其數(shù)值可以達(dá)到800mol-H2/(h·mol-M)。而對(duì)Au/Co及Au/Fe雙金屬納米顆粒而言，采用慢速滴加NaBH4工藝制備的Au20Co80及Au10Fe90雙金屬納米顆粒

4、的催化效果相對(duì)較好，其數(shù)值分別為480mol-H2/(h·mol-M)和450mol-H2/(h·mol-M)。對(duì)Au/Ni/Co和對(duì)Au/Ni/Fe三金屬納米顆粒而言，Ni50Au10Co40及Ni50Au10Fe40三金屬納米顆粒催化NaBH4水解制氫活性數(shù)值分別可以達(dá)到1170mol-H2/(h·mol-M)及730mol-H2/(h·mol-M，Au45Ni45Co10三金屬納米顆粒催化NaBH4水解制氫的活化能為18.8kJ/