射頻等離子體氨合成及其動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、低溫等離子體技術(shù)應(yīng)用到化學(xué)化工研究中是近年來(lái)熱門的研究方向,低溫等離子化學(xué)反應(yīng)具有反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)粒子活性強(qiáng),反應(yīng)能量水平高,反應(yīng)處于非平衡狀態(tài)等特點(diǎn),與傳統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)方法相比更具優(yōu)勢(shì)。應(yīng)用射頻低溫等離子技術(shù)進(jìn)行了化學(xué)反應(yīng)研究,以高純氫氣和氮?dú)鉃樵?對(duì)等離子條件下的氨合成反應(yīng)進(jìn)行了探討。
　　由于低溫等離子體的反應(yīng)特性,對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行了選擇。采用13.56MHz的射頻等離子電源,選擇能量密度較高的內(nèi)電極放電方式,并設(shè)計(jì)了與之相

2、應(yīng)的圓盤式平行電極和石英玻璃反應(yīng)器。研究了反應(yīng)體系壓力對(duì)等離子生成的影響,在實(shí)驗(yàn)研究中控制體系壓力小于0.03MPa。
　　分別研究分析了反應(yīng)中對(duì)氨氣生成速率以及原料氫氣轉(zhuǎn)化率影響最大的四個(gè)因素,包括射頻等離子體電源功率WD、進(jìn)料氣體總體積流量V0、氫氮比N、體系壓力p。確定了較佳的反應(yīng)條件范圍,電源功率為80-100W,進(jìn)料氣體總體積流量在200-400ml/min,氫氮比為1,體系壓力則最好控制在0.012-0.016MPa之

3、間。同時(shí)得到單位體積反應(yīng)氣體得到的電源功率為8.95×10-6W/m3,可知等離子體反應(yīng)實(shí)際消耗能量較小,但為了能夠?qū)崿F(xiàn)反應(yīng)氣體的激發(fā),仍需要維持在40-50W以上。反應(yīng)過(guò)程中所得到的最大產(chǎn)物氨氣生成速率為7.07×10-5mol/min,最高氫氣轉(zhuǎn)化率為14.56％,均高于已報(bào)道的研究結(jié)果。
　　利用粒子非彈性碰撞理論推導(dǎo)得到了射頻等離子體氨合成反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理,認(rèn)為高能電子與氫氣分子碰撞生成活性氫原子的反應(yīng)是生成產(chǎn)物NH3的關(guān)鍵