高分子和氟硅膠負(fù)載催化劑的制備及其應(yīng)用研究.pdf

1、近年來，綠色催化技術(shù)和方法的研究引起了人們的廣泛關(guān)注并得到了快速發(fā)展。盡管均相催化劑由于較高的催化活性得到了廣泛的應(yīng)用，然而這些催化劑一般來說存在價(jià)格昂貴、腐蝕性大、易流失、較難回收、重金屬污染等缺點(diǎn)。負(fù)載型催化劑的出現(xiàn)在一定程度上有效地克服了上述缺點(diǎn)。負(fù)載型催化劑因其具有穩(wěn)定性好、催化活性和選擇性高、操作簡(jiǎn)單、能重復(fù)利用等特點(diǎn)在綠色催化領(lǐng)域已占有重要的一席，受到了各國(guó)科學(xué)家的重視，關(guān)于不同類型負(fù)載催化劑的研究開發(fā)也取得了很大的進(jìn)展。另

2、外，由于產(chǎn)物的分離純化在整個(gè)有機(jī)合成過程中占據(jù)了相當(dāng)大的比重，因而，負(fù)載型催化劑的出現(xiàn)為方便催化劑與產(chǎn)物的分離提供了一種可能，極大的提高了整個(gè)合成過程的效率。
　　 本課題主要針對(duì)現(xiàn)有均相催化體系中存在的一些缺點(diǎn)，研究?jī)深惌h(huán)境友好的負(fù)載型催化劑即高分子負(fù)載催化劑和氟硅膠負(fù)載催化劑的制備及其在有機(jī)合成中的應(yīng)用。
　　 以聚苯乙烯類高分子材料為載體，通過以不同類型的胺和氨基酸等對(duì)載體進(jìn)行功能化改性，制備了負(fù)載三氯化鋁、負(fù)載氯

3、化鋅、負(fù)載銅催化劑，并分別考察了其在Biginelli反應(yīng)、縮醛反應(yīng)、“一鍋法”制備咪唑衍生物反應(yīng)、1，3-偶極環(huán)加成反應(yīng)以及Mannich-type反應(yīng)中的催化活性和重復(fù)使用性。研究表明，這些負(fù)載型催化劑不僅具有較高的穩(wěn)定性和催化活性，同時(shí)催化劑經(jīng)過簡(jiǎn)單的過濾即可回收利用，并且使用數(shù)次后催化活性沒有明顯降低。
　　 合成了一系列重氟配體用于穩(wěn)定納米金屬。以氟硅膠為載體，制備了氟硅膠負(fù)載納米金屬催化劑。考察了氟硅膠負(fù)載納米鈀催化

4、劑對(duì)Suzuki反應(yīng)和吲哚化合物的C-2芳基化反應(yīng)的催化活性和重復(fù)使用性；考察了氟硅膠負(fù)載納米金對(duì)醇的選擇性氧化反應(yīng)的催化活性和重復(fù)使用性。結(jié)果表明，該類催化劑穩(wěn)定、活性高、回收簡(jiǎn)便且重復(fù)使用率高。
　　 在氟硅膠負(fù)載納米金屬催化劑工作基礎(chǔ)上，同樣以氟硅膠為回收介質(zhì)，將可回收型催化劑類型拓展到氟代有機(jī)小分子催化劑，制備了一種氟代吡咯一硫脲雙功能有機(jī)小分子催化劑，以NCS為氯代試劑，考察了催化劑在醛的僅α-不對(duì)稱氯代反應(yīng)中的催化性