Ag-TiO-,2-納米管的電化學(xué)制備及其光催化性能研究.pdf

1、近年來,全球持續(xù)面臨能源危機(jī)和環(huán)境污染的嚴(yán)峻挑戰(zhàn),光催化技術(shù)作為一種理想的環(huán)境治理技術(shù)和清潔能源生產(chǎn)技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。在光催化反應(yīng)中,需要大于TiO2禁帶寬度能量的光源激發(fā)才能產(chǎn)生電子-空穴對,電子和空穴的分離是光催化反應(yīng)中的主導(dǎo)因素。研究表明,貴金屬修飾會對TiO2光催化過程中的電荷遷移產(chǎn)生影響,貴金屬可以作為光生電子的接收器,促進(jìn)復(fù)合系統(tǒng)界面載流子的輸運(yùn),從而提高光催化活性。
　　 本文在乙二醇+0.5wt％NH4F+0.3M(

2、NH4)2SO4的近中性有機(jī)電解液體系中對99.6％的Ti進(jìn)行陽極氧化反應(yīng)制備TiO2納米管。通過改變制備參數(shù)發(fā)現(xiàn),TiO2納米管的形貌尺寸有所變化。當(dāng)乙二醇與水的配比為2:1,氧化電壓為30V,氧化時間為1h時,制備出的納米管樣品的結(jié)構(gòu)最清晰,平均管徑約150～180nm,管長約為1.6gm。陽極氧化法的制備參數(shù)和熱處理條件的改變會引起TiO2形貌和晶型的變化,從而對樣品的催化活性產(chǎn)生影響。未經(jīng)熱處理的無定型TiO2納米管不具備光催化

3、活性,煅燒溫度為600℃時,樣品在100min的光催化降解率達(dá)到最高的83.67％。
　　 為提高TiO2納米管的光催化活性,采用電化學(xué)沉積法對TiO2進(jìn)行貴金屬Ag的負(fù)載改性。電流密度、分散劑(檸檬酸)與前驅(qū)物的配比以及沉積時間等均對Ag負(fù)載含量產(chǎn)生影響。采用0.01MAgNO3+0.01M檸檬酸作為電解液,電流密度為0.4mA/cm2的條件下沉積2min制得的Ag-TiO2納米管中Ag含量為2.49at.％,此時樣品具有最高

4、的光催化活性,與未負(fù)載的TiO2納米管相比,催化效率由71.96％提高至86.53％。通過漫反射吸收光譜分析發(fā)現(xiàn),Ag-TiO2納米管(600℃)的吸收邊界較未摻雜的TiO2樣品出現(xiàn)略微紅移,并且對于可見光的響應(yīng)也有所增強(qiáng)。通過考察影響Ag-TiO2納米管催化效果的研究發(fā)現(xiàn):樣品在經(jīng)過600℃熱處理后具有最高的降解率93.17％；隨著甲基橙溶液初始濃度、pH的降低,樣品的催化效率明顯提高。通過優(yōu)化制備條件獲得的Ag-TiO2納米管經(jīng)過5