化學鍍法制備Pd-FeCrAl及其催化燃燒甲苯性能研究.pdf

1、揮發(fā)性有機化合物(VOCs)是一類最常見的大氣污染物,對生態(tài)環(huán)境和人體健康造成了極大危害。催化燃燒法是當前消除VOCs污染最有效和最常用的方法之一,具有燃燒效率高、起燃溫度低和無二次污染等優(yōu)點。而催化燃燒廣泛采用的金屬基整體式催化劑,存在著過渡涂層或活性組分與金屬基體結合強度不足的問題,為此本文采用了化學鍍法,在FeCrAl不銹鋼金屬基體上負載貴金屬Pd制備出金屬基整體式催化劑。
　　 本研究首先對傳統(tǒng)浸漬法和化學鍍法制備的金屬

2、基整體式催化劑進行了對比研究。由甲苯催化燃燒性能評價實驗可知,在相同反應條件下,化學鍍法制備的Pd/FeCrAl催化劑對甲苯催化燃燒的起燃溫度T10為160℃,完全燃燒溫度T99為210℃,均比傳統(tǒng)浸漬法制備的Pd/γ-Al2O3/FeCrAl催化劑低了30℃以上,表現(xiàn)出更好的催化活性。同時化學鍍法無需涂覆過渡涂層γ-Al2O3,從而簡化了金屬基整體式催化劑的制備工藝,而且化學鍍法制備的Pd/FeCrAl催化劑中,活性組分在金屬基體上的

3、負載的更牢固和更均勻。然后對化學鍍法制備Pd/FeCrAl催化劑的工藝條件,特別是樣品的鍍前處理和鍍后熱處理過程進行了研究。由FeCrAl基體鍍前處理中各步驟所得樣品的XRD、SEM和BET分析可知,脫脂處理能使基體獲得潔凈的表面；去氧化層處理不但能使金屬基體表面露出Fe單質,呈現(xiàn)活化狀態(tài),還能有效提高基體比表面積；活化處理則能有效縮短自催化化學鍍過程的誘導期。因此,脫脂、去氧化層和活化等鍍前處理過程實施的好壞,將直接影響鍍層與基體的結

4、合強度。另外,由Pd/FeCrAl樣品在不同鍍后熱處理溫度下的XRD、SEM、TG-DTA、H2-TPR、O2-TPD分析可知,鍍后熱處理不僅能有效消除化學鍍鈀過程中基體和鍍層吸附的氫,提高活性組分鍍層與金屬基體的結合強度,還能促使Pd向PdO轉化,最終生成催化燃燒活性組分PdO。而且Pd/FeCrAl樣品在空氣氣氛中進行鍍后熱處理的溫度不能低于700℃。最后對Pd/FeCrAl催化劑在甲苯催化燃燒反應中的催化性能和工藝條件進行了研究。

5、由不同鈀負載量的Pd/FeCrAl催化劑的活性評價和XRD、SEM、EDX、O2-TPD等表征分析可知,為獲得足夠的活性比表面積和催化活性組分PdO,催化劑的鈀負載量必須達到1.2％；同時由于化學鍍過程是金屬鈀微晶在FeCrAl金屬基體上不斷沉積的過程,當鈀鍍層達到單層均勻分布后,活性比表面積將維持相對穩(wěn)定狀態(tài),此時繼續(xù)提高鈀的負載量對催化性能的提高是有限的,反而會由于多層重疊和團聚造成貴金屬鈀的浪費。反應空速條件以10000h-1為限

6、,低于此限時,催化劑活性保持穩(wěn)定,在210℃達到完全燃燒；超過此限后,催化劑活性明顯下降。所以Pd/FeCrAl催化劑的甲苯催化燃燒最優(yōu)空速范圍在10000h-1以內(nèi)。通過100h催化劑穩(wěn)定性測試可知,化學鍍法制備的Pd/FeCrAl催化劑具有較好的穩(wěn)定性,甲苯轉化率能基本保持在92％以上。
　　 本研究采用化學鍍法制備的Pd/FeCrAl催化劑在甲苯催化燃燒反應中表現(xiàn)出了良好的低溫催化活性和穩(wěn)定性。同時也說明化學鍍法是一種優(yōu)良