整體式TS-1催化劑制備及其催化活性的研究.pdf

1、鈦硅分子篩(TS-1)是環(huán)境友好的催化劑，它和雙氧水溶液組成的催化氧化體系TS-1/H2O2能克服傳統(tǒng)工藝中污染嚴重、反應(yīng)條件苛刻、操作復(fù)雜等缺點，在許多有機反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。但參與有機反應(yīng)時TS-1粉末的失活快，分離回收難;很大程度上阻礙了TS-1在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。
　　本文以堇青石為載體采用涂覆法和水熱合成結(jié)晶法制備整體式TS-1催化劑，考察了整體式催化劑制備的各種影響因素，如整體式載體預(yù)處理方式，TS-1分子篩膜

2、涂覆厚度，涂覆或結(jié)晶生長次數(shù)等等;TS-1分子篩膜負載強度以及TS-1分子篩催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)活性;采用各種表征手段如FT-IR，Uv-vis，SEM，TEM等研究了水熱合成結(jié)晶TS-1分子篩膜的生長機理。實驗研究結(jié)果表明，涂覆法制備的整體式TS-1分子篩膜的牢固性與載體預(yù)處理以及涂覆厚度有關(guān)，經(jīng)HNO3處理后的載體涂覆TS-1分子篩負載牢固強度比經(jīng)硅溶膠或水玻璃修飾處理的負載牢固強度好，且隨涂覆TS-1分子篩膜厚度增加牢固性變差;直

3、接水熱合成結(jié)晶生長制備的整體式TS-1分子篩膜的負載強度遠大于涂覆法制備的整體式TS-1催化劑，且通過改變結(jié)晶條件控制TS-1分子篩膜在堇青石載體上結(jié)晶生長。
　　通過間歇環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)評價了水熱合成結(jié)晶生長制備的TS-1分子篩催化劑粉末催化活性，同時分析了TS-1催化劑的活性與分子篩晶體顆粒形貌和粒徑的相關(guān)性;在自制的連續(xù)反應(yīng)器中，采用環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)對制備的堇青石整體式TS-1催化劑進行催化活性評價;同時實驗詳細研究了涂覆制

4、備的整體式TS-1分子篩（巴陵石化）催化劑催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)特征及活性，考察了空速(WHSV)、分子篩膜厚度對反應(yīng)的影響。
　　實驗結(jié)果表明，水熱結(jié)晶制備的TS-1催化劑粉末顆粒晶型類似黑莓，粒度小于300nm時催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)活性較優(yōu);連續(xù)氨肟化反應(yīng)中空速WHSV為5h-1、反應(yīng)溫度為70℃、外循環(huán)量為260ml/min條件下，水熱合成結(jié)晶制備的整體式催化劑催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率維持90％以上和收率、選擇性約為99％