Pt負(fù)載中空TiO2納米管的制備及其光催化活性研究.pdf

1、以TiO2(Degussa P25)和NaOH為起始原料,采用傳統(tǒng)水熱法制備了鈦酸鹽納米管,此納米管經(jīng)進(jìn)一步水熱“碳化”和溶膠-凝膠包覆SiO2層的化學(xué)形貌凍結(jié)與高溫煅燒處理后制得形貌得以保持的銳鈦礦相核殼中空結(jié)構(gòu)TiO2納米管(titania nanotube,簡稱TiNTs)。一方面,以該銳鈦礦型TiNTs為載體,H2PtCl6·H2O為Pt源,采用光沉積法制得載鉑TiO2納米管(Pt/TiNTs);其次,又以鈦酸鹽納米管為基體,H

2、2PtCl6·6H2O為Pt源,通過熱還原法制備了Pt/TiNTs。借助透射電子顯微鏡(TEM)、場發(fā)射電子顯微鏡(FESEM)、X射線衍射(XRD)及電子能譜(EDS)等表征手段對(duì)制得納米管的形貌、結(jié)構(gòu)及組成進(jìn)行分析,并研究了它們的光催化性能。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　 水熱反應(yīng)制得的鈦酸鹽納米管為無定形態(tài),且組成為H2Ti205·H2O。納米管形貌和尺寸分布均一,具有突出的大比表面積和高長徑比結(jié)構(gòu)性能;隨著煅燒溫度的提高

3、,納米管雖相轉(zhuǎn)變?yōu)殇J鈦礦TiO2,但管狀形貌易發(fā)生形變,其結(jié)構(gòu)長度迅速縮短,表現(xiàn)為許多聚結(jié)在一起的納米棒狀粒子,團(tuán)聚情況較嚴(yán)重;在原來水熱反應(yīng)制得的鈦酸鹽納米管基礎(chǔ)上,作包碳包硅的化學(xué)形貌凍結(jié)后處理,然后500℃高溫煅燒制得了熱穩(wěn)定性的且納米管形貌完好的銳鈦相TiNTs,它在物理性能參數(shù)上保持了大比表面積及高孔隙體積等的優(yōu)勢。在高溫600℃煅燒后形貌有部分破壞,達(dá)到700℃則會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)幾乎完全坍塌;在有空氣參與的情況下光催化分解乙酸溶液

4、的測試表明,隨著煅燒溫度的升高,納米管的光催化活性也在增強(qiáng),600℃煅燒的納米管光催化性能較好。
　　 對(duì)于光沉積制得的Pt/TiNTs,Pt納米顆粒以單質(zhì)形式在納米管表面均勻分散,且載Pt后納米管的晶型結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化;光還原條件如光照時(shí)間、光照強(qiáng)度及前軀體預(yù)處理?xiàng)l件等對(duì)Pt/TiNTs的性能和結(jié)構(gòu)有較大影響,光還原時(shí)間以1.5h為佳;納米管擔(dān)載Pt后其光催化性能有了不同程度的提高,而且納米管煅燒溫度與Pt負(fù)載量共同決定P

5、t/TiNTs催化劑的活性,其中以Pt/TiNTs-600℃-1.5wt％為最佳;納米管表面過量沉積Pt會(huì)降低其光催化活性。
　　 水熱還原法制備的較低載Pt量Pt/TiNTs,Pt粒子可在納米管表面均勻分散且粒徑較小,此時(shí)Pt的負(fù)載對(duì)納米管表面形貌沒有大的影響;當(dāng)載Pt量偏高時(shí),Pt粒子在納米管表面形成尺寸較大的球形顆?；驁F(tuán)聚體,造成納米管晶型結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯變化,甚至Pt的晶相覆蓋過銳鈦礦相,損害了催化劑的形貌和結(jié)構(gòu);而材料催化