CH4在O2-CO2氣氛中燃燒機(jī)理的研究.pdf

1、隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，我國(guó)CO2排放量超過(guò)美國(guó)躍居世界第一，如何有效的減少工業(yè)碳排放已經(jīng)成為我國(guó)面臨的重要課題。O2/CO2燃燒技術(shù)作為一種新型的碳捕集技術(shù)發(fā)展迅速，應(yīng)用前景良好。由于CO2與N2物理化學(xué)性質(zhì)的不同，當(dāng)由CO2取代N2作為燃燒氣氛后，燃燒機(jī)理發(fā)生了改變，許多相關(guān)問(wèn)題有待解決。
　　本文通過(guò)數(shù)值模擬的方法對(duì)CH4在O2/CO2氣氛中的燃燒機(jī)理進(jìn)行了研究，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的準(zhǔn)確性。
　　首

2、先，利用Chemkin軟件中的PREMIX模塊建立了G3詳細(xì)動(dòng)力學(xué)模型，模擬了CH4在O2/CO2氣氛中燃燒過(guò)程，研究了層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?、火焰厚度及組分分布、反應(yīng)路徑等燃燒機(jī)理。結(jié)果分析如下:首先，CH4在O2/CO2氣氛中的火焰?zhèn)鞑ニ俣葹樵贠2/N2氣氛中火焰?zhèn)鞑ニ俣燃s為1/5;其次，高濃度CO2對(duì)H原子的抑制作用最大;第三在O2/CO2氣氛中R284、R153的重要性要大于在O2/N2氣氛中的重要性，其中R284對(duì)燃燒起到促進(jìn)作用，

3、而R153對(duì)燃燒起到抑制作用;最后，CH4在O2/CO2氣氛中燃燒主要反應(yīng)路徑與在O2/N2氣氛中燃燒主要反應(yīng)路徑是一致的，但各個(gè)基元反應(yīng)的貢獻(xiàn)率發(fā)生變化。CH3→CH2O支路反應(yīng)路徑存在明顯的差異，在O2/CO2氣氛中CH3→CO的反應(yīng)路徑不能夠被忽略，除此之外在O2/CO2氣氛中CH2(S)→CO，而在O2/N2氣氛中CH2(S)→CH2。
　　其次，通過(guò)全局敏感性分析以及主成分法對(duì)G3詳細(xì)機(jī)理進(jìn)行了簡(jiǎn)化，得到一個(gè)包含17個(gè)組

4、分、39個(gè)基元反應(yīng)的簡(jiǎn)化機(jī)理。通過(guò)對(duì)層流預(yù)混火焰火焰?zhèn)鞑ニ俣群椭饕M分分布的模擬，所得簡(jiǎn)化機(jī)理和詳細(xì)機(jī)理關(guān)于火焰?zhèn)鞑ニ俣群椭饕M分分布的計(jì)算吻合很好，為實(shí)際火焰結(jié)構(gòu)數(shù)值模擬提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　最后利用本生燈實(shí)驗(yàn)臺(tái)測(cè)量了CH4在O2/CO2氣氛中燃燒層流火焰?zhèn)鞑ニ俣龋瑢?shí)驗(yàn)結(jié)果與詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算結(jié)果基本相符，驗(yàn)證了詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的正確性。利用不確定分析對(duì)G3詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了準(zhǔn)確性評(píng)價(jià)，結(jié)果顯示G3詳細(xì)化