納米電子體系中的等離激元.pdf

1、由于其獨特的電荷累積、局域場增強和突破衍射極限特性，等離激元在納米結(jié)構(gòu)體系的研究中有著非常重要的地位。它已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用到材料學(xué)、光學(xué)、醫(yī)學(xué)、生物學(xué)、化學(xué)等領(lǐng)域。通過掃描隧道顯微鏡精確操作單個原子技術(shù)的發(fā)展，推動了等離激元在微觀領(lǐng)域的發(fā)展。各種形狀，各種尺寸的納米團簇的等離激元被大量的研究。目前在研究等離激元方面，含時密度泛函理論是使用最廣的方法。然而，這個方法計算量大，且所得的結(jié)果往往會受到外加電場的影響。鑒于此，我們提出用本征方程方

2、法來尋找等離激元。使用這種方法即可以避免大量的迭代計算，同時又可以避免在尋找等離激元模式時受到外加電場的干擾。利用本征方程，我們找出了超薄金屬薄膜和一維線性原子鏈中的等離激元，并系統(tǒng)的研究了它們的基本性質(zhì)。
　　在第一項研究工作中，我們利用虛擬晶格原子層模擬超薄金屬薄膜，然后在自洽的線性響應(yīng)近似的基礎(chǔ)上，給出超薄金屬薄膜等離激元振蕩的本征方程。通過本征方程，我們計算了單層和多層體系的等離激元分布，并發(fā)現(xiàn)兩種等離激元模式，二維(2D

3、)模式和體類似(BL)模式。2D模式的等離激元能量在長波極限下為零，而BL模式的等離激元能量在長波極限下不為零。在2D模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直薄膜平面方向上是對稱分布的，而在BL模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直方向上有可能是對稱分布的也有可能是反對稱分布的。并且，BL模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直方向上始終有著極化，而2D模式處的誘導(dǎo)電荷僅僅在三層以上體系在垂直方向上是有著極化的，同時2D等離激元在三層以上的體系將會漸漸演變成表面等離激元。2D離激元的能量

4、，在同一個面電子數(shù)密度下會隨著層數(shù)的增加而減小，但在同一個體電子數(shù)密度下，在小波矢時，會隨著層數(shù)的增加而增加。在小波矢情況下，我們將不同層體系的2D等離激元作對比，發(fā)現(xiàn)不同層體系的2D等離激元色散曲線會互相靠近，并接近純二維體系的等離激元色散曲線。
　　在第二、三項研究工作中，分別在自由電子氣模型和緊束縛模型下，我們用一維虛擬晶格體系模擬了線性原子鏈。然后，在含時密度泛函理論和線性響應(yīng)理論的基礎(chǔ)上，給出了一維原子鏈體系的本征方程。

5、利用這個本征方程，體系中的所有激發(fā)模式都可以被找到。通過將本征解和偶極響應(yīng)做對比，我們找到一種新的模式的等離激元:四極等離激元。在一維體系中，偶極等離激元對應(yīng)反對稱的電荷振蕩，并且可以通過偶極響應(yīng)共振給出。與偶極等離激元不同的是，四極等離激元對應(yīng)對稱的電荷振蕩，只可以通過四極響應(yīng)共振給出，并且四極等離激元不能被均勻場激發(fā)。在四極等離激元頻率處，偶極響應(yīng)消失，電子的運動類似于聲子呼吸模式原子的擺動。
　　在自由電子氣模型中，受限原子

6、鏈體系的等離激元與體系尺寸密切相關(guān)。我們發(fā)現(xiàn)偶極模式和四極模式具有類似的尺寸效應(yīng)，并且通過本征方程得到的尺寸依賴性與無規(guī)相近似得到的準(zhǔn)一維無限長體系的等離激元色散關(guān)系吻合。偶極和四極等離激元的頻譜在小長度體系都是離散的，在大長度體系會變得連續(xù)。隨著體系長度的增加，等離激元的個數(shù)會增加，可是等離激元的頻率和相鄰等離激元間的頻率間隔會減小。最低等離激元頻率不為零，可是在體系尺寸增大時有趨近于零的趨勢。進一步，我們討論了偶極響應(yīng)和四極響應(yīng)隨體

7、系長度的變化。發(fā)現(xiàn)隨著體系長度的增加，共振頻率會發(fā)生紅移，同時偶極和四極響應(yīng)的強度會增強。此外，在偶極和四極等離激元頻率附近處，我們調(diào)查了誘導(dǎo)電荷密度的共振，發(fā)現(xiàn)外加電場頻率一個甚至很小的變化，都會引起誘導(dǎo)電荷密度一個很大的變化，誘導(dǎo)電荷密度的實部和虛部在等離激元頻率處都大大增強。同時，通過本征電荷密度在四極等離激元頻率處的分布，我們了解到四極等離激元的形成是一維受限體系固有的性質(zhì)。
　　在緊束縛模型中，經(jīng)過計算，我們發(fā)現(xiàn)等離激元

8、的特性與自由電子氣模型得到的結(jié)果類似。就像在電子氣模型中提到的，隨著原子鏈長度的增加，偶極等離激元和四極等離激元的個數(shù)會增多，共振頻率會紅移，并且偶極和四極響應(yīng)的強度會增加。除了這些，我們還發(fā)現(xiàn)由于電子和空穴激發(fā)的等價性，等離激元頻率關(guān)于電子半滿狀態(tài)對稱。在半滿之前，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而增加，半滿之后，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而減小。并且半滿之前，偶極和四極響應(yīng)的強度會隨著電子個數(shù)的增加而增加。最后我們還推導(dǎo)了周期