天然絲光沸石合成甲胺催化劑的研究.pdf

1、該文以天然絲光沸石為原料,進行天然絲光沸石催化合成甲胺催化劑的研究.主要研究內容如下:1)通過化學成分測定、X射線衍射、吸氨量及TG-DTA等表征手段,也催化性能相關聯(lián),優(yōu)選合適的天然沸石礦源,滿足甲胺合成催化劑的功能要求.研究表明:沸石含量和沸石類型對甲胺合成反應影響顯著,各類天然沸石樣品中,漸江-1號絲光沸石擇形催化效果最為理想.2)以甲醇轉化率和二甲胺的選擇性為基準,選擇不同的粘結劑進行了不同成型配方的對比試驗,確定適宜的粘結劑類

2、型及其配比;采用正交實驗優(yōu)化了天然絲光沸石的預處理條件為:處理液的濃度2.0mol/L,離子交換的時間30min,離子交換的次數4次,交換溫度80℃.3)考察不同金屬陽離子改型對沸石分子篩甲醇胺化催化性能的影響,篩選出性能良好的甲胺合成催化劑類型.4)根據XRD譜圖和催化劑評價結果確定焙燒溫度和適宜的焙燒方式,研究表明,催化劑焙燒溫度以450℃為宜,催化劑在加入粘結劑成型之后焙燒,催化劑活性較高.而進行交換過程中的焙燒對催化性能影響不大

3、.5)對自制的鈉離子改性的天然絲光沸石催化劑(NaHM)工藝條件進行了優(yōu)化,結果表明:NaHM甲胺合成催化劑最佳的工藝條件為:T=390℃、LHSV=1.93h<'-1>、N/C=1.8;考察返料對催化活性和選擇性的影響,確定進料組成(W)為:氨40.0％,一甲胺15.3％,甲醇44.7％時二甲胺的選擇性最高;而返料可提高二甲胺的選擇性,使反應條件更加溫和;討論了催化劑的穩(wěn)定性,試驗表明,NaHM催化劑失活的主要原因是積炭,在390℃反

4、應條件下催化劑可以保證較好的穩(wěn)定性.6)與工業(yè)上使用的國產催化劑A-6及合成氫型絲光沸石催化劑進行比較,結果表明:自制NaHM催化劑對二甲胺具有更高選擇性.7)通過氨程序升溫脫附、低溫氮吸附法等表征方法研究催化劑結構和表面性質.研究表明:強酸中心是二甲胺選擇性生成的活性中心,而適度的酸中心強度是胺化反應的活性中心;當酸強度相當時,酸中心數目則成為影響催化劑活性的主要因素,酸中心數目愈多催化活性越高.金屬離子改性可使沸石孔道收縮,增強沸石