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文檔簡介
1、以表面活性劑為模板,硅氧烷為硅前驅(qū)體合成得到的有序介孔有機(jī)硅(PMOs)是最早的雜化有機(jī)/無機(jī)材料之一。在之后的時(shí)間里,各種各樣的功能基團(tuán)嵌入到材料結(jié)構(gòu)中,多樣化的形貌和廣泛的應(yīng)用伴隨出現(xiàn)。在本論文中,以脂肪酶Candida sp.99-125為目標(biāo)酶,將其固定在PMOs上,并研究了固定化酶的性質(zhì)和應(yīng)用。具體的內(nèi)容總結(jié)如下:
以1,2-二(三乙氧基硅基)乙烷為前驅(qū)體,三嵌段共聚物P123為模板,均三甲苯為擴(kuò)孔劑,合成了具有均一
2、孔徑、疏水特性的有序介孔有機(jī)硅材料,用于匹配并固定化假絲酵母脂肪酶99-125以提高其活性和穩(wěn)定性。利用吸附法得到的固定化酶(LP@PMO)催化水解反應(yīng)、酯化反應(yīng)和轉(zhuǎn)酯反應(yīng),并與固定在親水硅材料的固定化脂肪酶(LP@PMS)和游離酶的催化能力做比較。LP@PMO具有能夠媲美游離酶的水解活性,并在催化合成生物柴油反應(yīng)中展現(xiàn)了大幅提高的催化活性和重復(fù)利用性。除此之外,LP@PMO還具有更佳的有機(jī)溶劑穩(wěn)定性。
通過構(gòu)建一種由LP@P
3、MO穩(wěn)定的Pickering乳液催化體系,進(jìn)一步提高脂肪酶在兩相反應(yīng)中的催化能力,并用作生物柴油生產(chǎn)中的催化劑。實(shí)驗(yàn)中首先優(yōu)化了反應(yīng)變量,最佳條件如下:水含量0.65%,乙醇與油酸摩爾比為2:1,固定化酶粒子150mg,磷酸緩沖液pH7.0,反應(yīng)溫度30oC。在這些條件下,通過酯化反應(yīng)得到的生物柴油最高產(chǎn)率能達(dá)到95.8%。而LP@PE重復(fù)利用15次后,產(chǎn)物產(chǎn)率仍有88.6%。LP@PE還可以用于催化麻瘋樹油與乙醇的轉(zhuǎn)酯反應(yīng)合成生物柴油
4、,其最高產(chǎn)率為87.1%。在連續(xù)反應(yīng)10次后,產(chǎn)物產(chǎn)率仍保持在73.0%。此外,LP@PE還具有優(yōu)秀的儲(chǔ)藏穩(wěn)定性和機(jī)械穩(wěn)定性。
利用LP@PMO催化合成了一類糖基凝膠劑(命名為Gmv),它能夠在室溫條件下選擇性的從油水兩相中凝膠油相,而且僅需要真空蒸餾就可以實(shí)現(xiàn)凝膠油相的回收再利用。Gmv的合成是以甘露醇和辛酸乙烯酯為底物,過程綠色環(huán)保,產(chǎn)物經(jīng)過純化后得率達(dá)到41%。利用FTIR、XRD和NMR方法表征Gmv的結(jié)構(gòu)信息,并推斷
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