含氦鈦膜中氦的熱解吸行為研究.pdf

1、氚是重要的核聚變材料，一般考慮采用高吸附容量、低平衡壓的金屬來(lái)貯存。鈦由于吸氫密度高、平衡壓低而被廣泛采用。在時(shí)效早期，氚衰變產(chǎn)生的3He原子被捕陷在晶格中并形成氦泡，但只要材料中的3He濃度達(dá)到一個(gè)臨界值，3He原子就會(huì)以一定的速率或甚至超過(guò)其產(chǎn)生速率釋放，這個(gè)現(xiàn)象稱為3He的“加速釋放”。為理解金屬及金屬氚化物中的He原子在達(dá)到這個(gè)“加速釋放”前的演化行為，本文采用真空熱解吸分析方法，系統(tǒng)地開展了含He鈦膜中He的熱解吸行為研究。<

2、br>　　熱解吸分析方法是在真空條件下對(duì)樣品進(jìn)行線性加熱，升溫過(guò)程中采用四極質(zhì)譜(QMS)對(duì)解吸出的氣體組分進(jìn)行在線測(cè)量，從而獲得He的解吸速率與溫度的關(guān)系，即He熱解吸譜(THDS)。THDS包含了樣品中He原子的存在狀態(tài)和演化信息，因此，采用真空熱解吸分析方法可以獲得金屬氚化物中He原子的演化行為，為金屬氚化物時(shí)效過(guò)程中He演化模型的建立和材料固He性能的評(píng)估提供依據(jù)。
　　本文首先針對(duì)真空熱解吸分析方法的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)參數(shù)——升溫

3、速率(β)的選擇，開展了真空熱解吸方法的優(yōu)化研究。通過(guò)研究不同升溫速率對(duì)THDS的影響，獲得了升溫速率這個(gè)關(guān)鍵參數(shù)（確定為β=60 K·min-1～120K·min-1）的選擇依據(jù)，這為從THDS獲取金屬中He原子的本征狀態(tài)信息提供了技術(shù)保證。
　　獲得THDS后，需對(duì)THDS的解譜技術(shù)進(jìn)行研究。通過(guò)兩類含氦鈦膜樣品（時(shí)效氚化鈦膜和磁控濺射法制備的含氦鈦膜，He/Ti≈10％）的THDS與正電子淹沒(méi)(PAS)、X射線衍射(XRD)

4、和掃描電鏡(SEM)的關(guān)聯(lián)分析，基本建立了金屬中He的本征存在狀態(tài)與THDS之間的關(guān)系。結(jié)果表明，氚化鈦膜中氚的解吸過(guò)程和含氦鈦膜中鈦氧化物的生成過(guò)程均不會(huì)導(dǎo)致He的快速解吸，并初步判定THDS中He的低溫解吸應(yīng)歸結(jié)于可移動(dòng)的自由He原子，中溫區(qū)He原子的解吸與晶界等大尺寸缺陷有關(guān)，高溫區(qū)He原子的解吸應(yīng)歸結(jié)于晶粒內(nèi)的氦泡。
　　此外，由于金屬中不同存在狀態(tài)He原子的熱解吸動(dòng)力學(xué)機(jī)制不同，采用兩種數(shù)學(xué)模型分別描述自由He原子的擴(kuò)散

5、解吸和He從氦團(tuán)簇和氦泡的離解過(guò)程，獲得了時(shí)效氘（氚）化鈦膜中He的熱解吸動(dòng)力學(xué)參數(shù)。其中，對(duì)自由He原子的擴(kuò)散解吸采用William平板擴(kuò)散模型;對(duì)He從氦團(tuán)簇和氦泡的離解過(guò)程，則根據(jù)He原子的一級(jí)解吸機(jī)制和He分壓的變化對(duì)其動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了理論推導(dǎo)，新建立了He原子從氦團(tuán)簇和氦泡離解的動(dòng)力學(xué)模型。
　　根據(jù)上述真空熱解吸分析方法的優(yōu)化，THDS與PAS、XRD和SEM的關(guān)聯(lián)以及金屬中不同存在狀態(tài)He的熱解吸動(dòng)力學(xué)模型的建立，開

6、展了全壽命期內(nèi)氘（氚）化鈦膜中3He的熱解吸行為研究。研究結(jié)果表明，3He在氘（氚）化鈦膜中存在四種存在狀態(tài):近表面的自由3He原子、晶格內(nèi)的自由3He原子、晶界等大尺寸缺陷處的氦泡和晶粒內(nèi)的氦泡。氦泡形核之前的自由3He原子濃度最高，形核后基本維持不變;在時(shí)效的早、中期(3Hegen/Ti＜0.15)，3He原子以氦泡的形式存在于晶粒內(nèi)，占總3He生成量的90％以上;時(shí)效后期(3Hegen/Ti＞0.15)，3He在低溫區(qū)(350K～