化學電源體系用高選擇性電催化劑的研究.pdf

1、傳統(tǒng)的燃料電池由于有兩個氣室，結構復雜，并且對密封性要求較高。而單室燃料電池不需要抗穿透性隔膜，這就大大簡化了燃料電池的結構，并降低了密封費用。如果采用液體作為電解質和燃料，不僅可以消除爆炸等安全性問題還可以增大傳質速率和燃料利用率。近年來單室燃料電池的研究也轉移到液體上來，由單室燃料電池的反應原理可知：單室燃料電池的關鍵在于電極的高選擇性催化活性的實現(xiàn)，以保證電催化劑只催化還原或只催化氧化反應從而產生電能并保證燃料的高利用率。針對于此

2、，本文對La2O3等4種稀土金屬氧化物、Ag等4種鉑系金屬以及采用共沉淀法合成的Pt-Pd/C和Pt-Ni/C作為以H2O2為電解質的催化電極的可行性進行了研究，分別采用XRD、SEM等物理表征方法以及電化學直接表征方法對以上催化劑的綜合催化性能進行了研究，并將其用于VOSO4液流電池體系，驗證其催化選擇性，主要實驗結果如下：
　　 (1)稀土金屬氧化物、碳化鎢(WC)在H2O2溶液中不具有選擇催化性。而鉑(Pt)、鈀(Pd)、

3、銀(Ag)、鎳(Ni)則出現(xiàn)了不同程度的選擇催化性。從可逆性角度而言，作為同一“燃料”單室電池的催化電極，Pt優(yōu)于Pd、Ag和Ni。而從組成的單電池性能來說，Pd-Pt>Ni-Ag>Pt-Ag，單電池的最高開路電壓達到0.098V。通過球磨法簡單混合一元催化劑制成的混合催化劑，由于其各組分之間氧化和還原反應可能相互抵消或者催化劑的活性差異大，混合催化劑只表現(xiàn)出一種催化劑的性能，因此對于提高催化劑的催化選擇性貢獻不大。
　　 (2

4、)采用溶液共沉積法成功合成出顆粒大小分布均勻，顆粒粒徑為幾個納米Pt-Pd/C催化劑和Pt-Ni/C催化劑。Pt-Pd/C和Pt-Ni/C復合催化劑具有很好的單向催化選擇性。組成單電池后，實現(xiàn)的功率密度比鉑系貴金屬催化劑提高了3～4個數(shù)量級。
　　 (3)Ag、Ni、Pd、Pt、Pt-Ni/C和Pt-Pd/C都可以催化VOSO4的氧化和還原。但是，它們對于VOSO4的催化反應是可逆的。因此，Ag、Ni、Pd、Pt、Pt-Ni/C