含氧氣體分子在鈾表面吸附與解離特性的第一性原理研究.pdf

1、核能的應(yīng)用是解決當今能源危機的一種重要手段。在核工業(yè)中，鈾是一種非常重要的燃料。鈾的化學(xué)性質(zhì)非?；顫?，非常容易與環(huán)境中的氣體分子發(fā)生氧化還原反應(yīng)，導(dǎo)致其性能的退化，因此尋求有效安全的鈾貯存手段引起了人們的廣泛關(guān)注。鈾的放射性以及毒性使得實驗研究存在著很大的危險性，因此對鈾材料的理論研究就顯得極其重要。本工作應(yīng)用基于密度泛函理論的第一性原理結(jié)合平面波贗勢的計算方法，研究了一系列氣體分子(O2、CO、CO2和H2O)在α-U(001)表面的

2、吸附能以及吸附位置的選擇性，氣體分子的解離特性，并構(gòu)建了O-U表面相圖。
　　第一性原理計算表明，O2在鈾表面吸附時會發(fā)生自發(fā)解離，且吸附能最大，氧原予與鈾原子之間形成了很強的離子鍵。O-U表面相圖也反應(yīng)出O2極易在鈾表面發(fā)生吸附，即使在高真空環(huán)境中氧原子都能覆蓋整個鈾表面并向間隙位擴散。CO和CO2都會以碳原子作為終端吸附在鈾表面。在熱力學(xué)上，吸附分子的解離會使吸附構(gòu)型更穩(wěn)定。對氧原子和碳原子在表面吸附位以及近表面間隙位的吸附與