負(fù)載型Au催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化反應(yīng)研究.pdf

1、負(fù)載負(fù)載型Au催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化反應(yīng)研究反應(yīng)研究StudiesofCinnamaldehydeHydrogenationBenzylAlcoholOxidationoverSupptedAuCatalyst領(lǐng)域：化學(xué)工程研究生：原翔指導(dǎo)教師：鞏金龍教授企業(yè)導(dǎo)師：花玉香高級(jí)工程師天津大學(xué)化工學(xué)院二零一四年五月摘要隨著社會(huì)的發(fā)展，資源和能源被大量的消耗，自然環(huán)境進(jìn)一步惡化。面對(duì)這些難題，人們正試圖尋找切

2、實(shí)有效的解決辦法。其中，開(kāi)發(fā)環(huán)境友好的新型催化材料和工藝路線，充分利用自然資源，發(fā)展綠色化學(xué)是一種有效的方法。而開(kāi)發(fā)環(huán)境友好的多相催化技術(shù)是發(fā)展綠色化學(xué)的關(guān)鍵途徑之一。本論文中，以氧化物作為載體，采用沉積沉淀法制備負(fù)載型Au催化劑，并將其應(yīng)用于肉桂醛選擇性加氫、苯甲醇氧化反應(yīng)中。我們發(fā)現(xiàn)，由于金屬金屬以及金屬載體之間的相互作用，使得催化劑在上述反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能。同時(shí)，采用各種表征技術(shù)考察Au催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)、結(jié)構(gòu)特征，以建

3、立催化劑結(jié)構(gòu)和催化性能之間的關(guān)系，進(jìn)而對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行深入研究。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下。在第一部分肉桂醛選擇性加氫反應(yīng)中，以SiO2為載體，采用蒸氨法（沉積沉淀）將Cu與Au均勻負(fù)載在載體表面，制備CuAu雙金屬催化劑，并將其用于肉桂醛選擇加氫反應(yīng)，同時(shí)與AuSiO2和單CuSiO2催化劑做對(duì)比。結(jié)果表明，在該反應(yīng)中，CuAu雙金屬催化劑的催化活性很好，同時(shí)對(duì)C=O加氫的選擇性也有所提升。另一方面，結(jié)合各種表征技術(shù)手段，發(fā)現(xiàn)CuAu雙金屬

4、催化劑的金屬顆粒尺寸較小，分散較AuSiO2催化劑更為均勻，且金屬組分中一價(jià)銅的比例得到了提高，結(jié)合活性數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，CuAu雙金屬催化劑催化性能提升的原因是零價(jià)銅、一價(jià)銅和金之間的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了反應(yīng)的進(jìn)行。其次，本文還設(shè)計(jì)和制備了AuCeO2@SBA15催化劑，并測(cè)試其在苯甲醇氧化反應(yīng)中的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。研究表明，相比于Au@SBA15催化劑，由于CeO2組分的填充，納米Au顆粒與CeO2緊密接觸，可以得到大量的金屬—金屬氧化物界面