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文檔簡介
1、全球氣候危機使得CO2減排成為21世紀最大的科技挑戰(zhàn)之一。現(xiàn)有的后燃碳捕獲技術(shù),主要以醇胺水溶液來吸收電廠煙氣中的CO2。但是,這種方法存在著一些固有的缺點:再生過程中吸收劑損失、設備腐蝕以及高能耗等。因此,對于低成本、低揮發(fā)、低能耗的高效CO2吸收劑的研究工作一直方興未艾。
為了得到滿足上述要求的高效捕獲劑,本文從離子液體出發(fā),通過引入堿性基團、共混等方法,分別制備了多種不同類型的負載化離子液體及功能化離子化合物溶液,用作新
2、型CO2吸收(附)劑,詳細表征了其結(jié)構(gòu)及物性,重點研究了其CO2捕獲性能。這些新型吸收(附)劑在提高吸收(附)容量及速度、降低脫吸能耗、降低合成成本等方面取得了顯著的效果,具體研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
首先,為了提高捕獲容量和速度,合成了六種陰陽離子多氨基功能化的氨基酸季鱗鹽離子液體[apaeP444][AA],并將其負載到多孔硅膠中,制得CO2吸收(附)劑。這些吸收(附)劑(簡稱Sorb-AA)兼具功能化離子液體和多孔載體兩者的
3、優(yōu)點,即熱穩(wěn)定性良好(Td>200℃)、氨基含量高、比表面積大,同時能夠規(guī)避功能化離子液體高粘的缺點,從而呈現(xiàn)出良好的CO2捕獲性能:吸收(附)-脫吸快、吸收(附)量大、選擇性好,且具有良好的吸收(附)-脫吸循環(huán)穩(wěn)定性和長程耐受性。其中,1∶1負載的Sorb-Gly在模擬煙氣中的CO2吸收(附)值達到1.37 mmol(60.4 mg) CO2/g sorb,并且經(jīng)過1380個吸收(附)-脫吸循環(huán),仍能保持90%的吸收(附)量。
4、 其次,為了降低堿性離子液體的合成成本,以氯化膽堿、正辛基三甲基氯化銨和三氮唑鈉為原料,通過簡單的一步離子交換反應,制備了兩種三氮唑季銨鹽離子液體[Ch][Triz]和[N1118][Triz]。該法原料價廉易得,過程簡單,成本明顯下降。所得的離子液體能夠利用自身[Triz]-陰離子的親核性,有效地捕獲CO2,吸收(附)速率快、容量大。[Ch][Triz]的吸收量達到3.62 mmol(159.2 mg) CO2/g IL,[N111
5、8][Triz]的吸收量為3.33 mmol(146.4 mg) CO2/g IL,但是這兩種離子液體的熱穩(wěn)定性不夠理想。
為了進一步降低CO2吸收劑的解吸能耗,通過簡單的共混策略,將三氮唑堿金屬鹽(TrizM)溶解到聚乙二醇(PEG)中,制備了新型的TrizM-PEG溶液。這種含有“無質(zhì)子雜環(huán)陰離子(AHAs)”的溶液體系揮發(fā)性低、熱穩(wěn)定性好、易制備、成本低,呈現(xiàn)出了優(yōu)異的CO2捕獲性能:(1)其中的TrizM鹽能夠等摩爾地
6、化學吸收CO2,同時PEG也具有一定的物理吸收能力;(2) TrizM鹽對CO2的吸收焓很低(-32.5~-20.5 kJ/mol),接近常規(guī)離子液體的物理吸收焓,有利于降低再生能耗。
最后,為了提高三氮唑鈉的溶解度,降低溶液粘度,對溶劑進行了篩選,發(fā)現(xiàn)三氮唑鈉在二甲基亞砜(DMSO)中溶解性能最好,溶解度高達36.8wt%。TrizNa-DMSO體系用于CO2捕獲具有如下優(yōu)點:(1)易制備、成本低;(2)溶液粘度小,對CO2
7、吸收快、選擇性好、吸收量高,其中30wt%TrizM-DMSO溶液的吸收量達到124.3 mg CO2/g solution(吸收量由TrizNa鹽1∶1的化學吸收和DMSO的物理吸收兩部分組成);(3) TrizNa在吸收CO2后會從溶液中沉淀析出,易于離心分離,因此脫吸過程只需加熱TrizNa-CO2鹽,而不需加熱大量的溶劑;并且,TrizNa-CO2鹽的解吸焓較低(~30 kJ/mol)。由于這兩個重要因素,TrizNa-DMSO
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