介孔材料的制備及催化LiBH4的儲氫性能研究.pdf

1、隨著人類對能源需求的不斷增長、傳統(tǒng)化石能源的匱乏和環(huán)境污染的日益加重，開發(fā)清潔的新能源以供可持續(xù)發(fā)展迫在眉睫。氫能作為一種清潔的二次能源，在燃料電池材料方面發(fā)揮著重要的作用，各國都將開發(fā)這一類新能源列為重點研究項目。車載儲氫技術(shù)要求儲氫材料儲氫量大、可逆性好、吸放氫熱力學(xué)和動力學(xué)性能能夠達到常溫應(yīng)用要求。通過閱讀國內(nèi)外文獻，找出該研究領(lǐng)域的方向，并確定以LiBH4作為本論文研究的主題。LiBH4的儲氫量在固體儲氫材料中含氫量最高(18.

2、5 wt％)，最有潛力達到國際車用氫氣儲存系統(tǒng)的要求，因此受到越來越多的關(guān)注。但是LiBH4熱穩(wěn)定性高，放氫速率慢，且可逆性差，要達到實際應(yīng)用要求還面臨許多挑戰(zhàn)。
　　 合成制備了具有一定規(guī)則結(jié)構(gòu)催化劑介孔TiO2和碳凝膠，通過X射線衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、掃描電鏡(SEM)、高倍透射電鏡(TEM)對樣品的組分、形貌及內(nèi)部結(jié)構(gòu)進行了分析表征，通過BET測試研究了制備樣品的比表面積及孔徑分布等。在與骨架催化

3、劑復(fù)合方面，采用濕化限域法，將LiBH4成功負載于其中，并測試了復(fù)合物的儲氫性能。
　　 第一部分，通過一系列實驗，歸結(jié)出合成制備TiO2的最佳條件為磁子攪拌10min，140℃水熱22h，選擇用PH為5～6，氬氣中煅燒6h;制備最佳的介孔TiO2樣品表面積可達184 m2/g，孔徑分布范圍為5～35 nm; LiBH4與介孔TiO2復(fù)合后的LiBH4/TiO2(1∶1)樣品起始放氫溫度220℃，最大放氫溫度發(fā)生在～330℃，顯

4、示了較好的熱力學(xué)性能;同時該樣品3h內(nèi)在300℃總共可以放出11 wt％的氫氣，展現(xiàn)了該樣品極好的放氫動力學(xué)性能;通過機理研究表明，介孔TiO2兼具介孔骨架和高效催化劑的雙重作用，從而在改善LiBH4性能上優(yōu)勢明顯。
　　 第二部分，通過制備合成不同孔徑的碳凝膠材料，總結(jié)了制備該類材料在孔徑控制方面的主要因素;制備的S2凝膠材料孔徑分布較窄且孔徑最小，在3～5nm;通過濕法限域，LiBH4成功載入凝膠材料，LiBH4/S2材料初