水鹽分子在分子篩膜中擴(kuò)散過程分子模擬研究.pdf

1、隨著量子力學(xué)、分子力學(xué)等學(xué)科理論及計(jì)算機(jī)技術(shù)的迅速發(fā)展,使得分子模擬技術(shù)在當(dāng)前諸多領(lǐng)域的科學(xué)研究中廣為應(yīng)用,并發(fā)揮著越來越重要的作用。分子篩膜因具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)與孔道結(jié)構(gòu),其在脫鹽領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。運(yùn)用分子模擬方法研究水鹽分子在分子篩膜中的擴(kuò)散過程,從分子層面上模擬分子的結(jié)構(gòu)和行為,從微觀角度了解分子在分子篩膜內(nèi)擴(kuò)散的機(jī)理。
　　本文采用巨正則蒙特卡洛(GCMC)模擬方法和分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬方法,運(yùn)用 Mater

2、ials Studio軟件研究水鹽分子在分子篩膜中的擴(kuò)散過程。選用4種典型的分子篩膜(MFI、LTA、SOD、C168),5種復(fù)合比例(r=13,9,5,4,3)的MFI分子篩復(fù)合膜(MFI/PASF),將 NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2和水分子做為模擬對象。
　　1、水鹽分子在單一分子篩膜中的擴(kuò)散過程
　　采用GCMC方法模擬計(jì)算高壓范圍下 H2O在 MFI、LTA、SOD、C168四種分子篩膜中的吸附等溫線,得

3、到 H2O在不同類型分子篩膜上的飽和吸附量。通過分析 H2O在分子篩膜中吸附的密度和能量分布,得到 H2O在分子篩孔道內(nèi)的分布。
　　接著,采用 MD方法模擬計(jì)算水鹽分子在 MFI、LTA、SOD、C168四種分子篩膜中的擴(kuò)散過程。結(jié)果表明,隨著膜內(nèi)鹽溶液濃度的增加,H2O和鹽離子的擴(kuò)散系數(shù)均減小,且鹽離子的擴(kuò)散系數(shù)減小的幅度遠(yuǎn)大于 H2O的,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的變化趨勢基本一致;對于相同濃度下的鹽水分子,其在分子篩膜內(nèi)的擴(kuò)散系數(shù)隨著溫度

4、的升高而逐漸增大。H2O在分子篩膜內(nèi)的擴(kuò)散過程較為穩(wěn)定,其 MSD曲線與時(shí)間呈現(xiàn)出較好的線性關(guān)系。對于相同濃度下不同的鹽溶液,H2O和 Cl-的擴(kuò)散系數(shù)值基本不受陽離子種類的影響,而陽離子的運(yùn)動(dòng)則受其自身的半徑和價(jià)態(tài)的影響較大。
　　2、水鹽分子在復(fù)合分子篩膜(MFI/ PASF)中的擴(kuò)散現(xiàn)象
　　首先采用 GCMC方法模擬計(jì)算高壓范圍下 H2O在5種不同復(fù)合比值(r=13,9,5,4,3)的分子篩復(fù)合膜(MFI/PASF)

5、中的吸附等溫線,得到 H2O在其上的飽和吸附量。通過分析 H2O在分子篩復(fù)合膜內(nèi)吸附的密度和能量分布發(fā)現(xiàn),隨著復(fù)合比 r的減小,體系中的 H2O的吸附量相應(yīng)減小,且 H2O傾向于優(yōu)先吸附在 MFI分子篩部分。
　　其次采用 MD方法模擬計(jì)算 H2O、Na+、Cl-三種粒子在5種復(fù)合比的分子篩復(fù)合膜內(nèi)的擴(kuò)散現(xiàn)象。結(jié)果表明,隨著復(fù)合膜復(fù)合比的增加,擴(kuò)散粒子的擴(kuò)散系數(shù)值減小。得到 H2O、Na+、Cl-三種粒子在復(fù)合膜內(nèi)的擴(kuò)散位移圖,軌