g-C3N4納米片保護(hù)的硅納米線的制備及其光電催化性能.pdf

1、光催化技術(shù)是污染控制領(lǐng)域最有前景的新技術(shù)之一，具有環(huán)境友好，污染物降解徹底及反應(yīng)條件溫和等優(yōu)勢(shì)。 傳統(tǒng)光催化材料以TiO2為主，存在著光譜吸收范圍窄，量子效率低等缺陷，嚴(yán)重阻礙了光催化技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。因此，尋找新型的具有寬光譜響應(yīng)范圍的高活性光催化材料是光催化研究領(lǐng)域的關(guān)鍵問(wèn)題之一。硅材料由于儲(chǔ)量豐富，生產(chǎn)成本低，禁帶寬度較小(1.12 eV)，能與太陽(yáng)光譜很好地吻合，在光電領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。然而，硅材料在空氣或水溶液中易發(fā)生鈍

2、化，產(chǎn)生不導(dǎo)電氧化物，嚴(yán)重減弱了硅材料的光電化學(xué)活性，提高硅材料在水溶液中的穩(wěn)定性是將其應(yīng)用到水體污染物降解的前提。本文將g-C3N4（禁帶寬度，2.7 eV）納米片用作硅納米線(SiNW)的保護(hù)層，有效地阻止SiNW在水溶液中的鈍化，促進(jìn)光生電子和空穴的分離，從而提高SiNW電極的光電轉(zhuǎn)化性能和光電催化降解污染物的性能。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用銀輔助無(wú)電化學(xué)刻蝕法制備出SiNW陣列。形貌表征結(jié)果顯示，SiNW陣列密度大，

3、排列均勻，長(zhǎng)度約為30μm，直徑約為300nm。以三聚氰胺為前驅(qū)體，采用兩步熱煅燒法制備g-C3N4納米片，SEM結(jié)果顯示，g-C3N4納米片呈現(xiàn)出褶皺和卷曲的結(jié)構(gòu)。TEM，AFM結(jié)果顯示，g-C3N4納米片的尺寸約為4μm×8μm，厚度約為1.1nm。最后通過(guò)電泳沉積法制備出了SiNW/g-C3N4復(fù)合電極，考察了不同電泳沉積時(shí)間對(duì)SiN W/g-C3N4的光電化學(xué)性能的影響，結(jié)果顯示，電泳沉積時(shí)間為20 s時(shí)制各樣品的穩(wěn)定性最好且光

4、電流最大。⑵循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果顯示，在氙燈光照射下，SiNW/g-C3N4復(fù)合電極在經(jīng)歷10個(gè)光循環(huán)后光電流保持穩(wěn)定，且光電流為0.28 mA cm-2，是裸露SiNW陣列電極(0.12 mAcm-2)的2.33倍。后續(xù)的電流時(shí)間測(cè)試結(jié)果表明，在1.0 V偏壓下，SiNW/g-C3N4復(fù)合電極在240 s的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)保持良好的穩(wěn)定性，光電流強(qiáng)度(0.12 mA cm-2)為裸露SiNW陣列電極（0.02 mA cm-2）的6倍。光電化學(xué)測(cè)

5、試結(jié)果表明，g-C3N4納米片不僅可以阻止SiNW與水溶液的接觸，達(dá)到保護(hù)硅的效果，而且可以增加Si材料的光吸收和光電流密度。氙燈下光電催化降解苯酚的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.0 V偏壓下，SiNW/g-C3N4復(fù)合電極在180 min內(nèi)對(duì)苯酚的去除率達(dá)90％，動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.010 min-1，是SiNW陣列電極(0.003 min-1)的3.33倍。這是由于g-C3N4與SiNW之間形成內(nèi)建電場(chǎng)，促進(jìn)光生電荷的分離，使更多的光生空穴參與到