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1、層狀LiNi1-x-yCoxMnyO2材料兼具了LiNiO2、LiCoO2和LiMnO2三者的優(yōu)點(diǎn),成為極具應(yīng)用前景的鋰離子電池正極材料之一。但是,LiNi1-x-yCoxMnyO2依然存在一些問(wèn)題,如容量衰減較快和倍率性能較差等,從而限制了其應(yīng)用領(lǐng)域。因此,本文采用不同方法合成兩種鎳基LiNi1-2xCoxMnxO2(x=0.01和0.02)材料,并通過(guò)表面修飾及摻雜等手段,改善電化學(xué)性能。
采用噴霧干燥法和共沉淀法合成了層
2、狀LiNi1-2xCoxMnxO2(x=0.01和0.02),研究合成條件及合成方法對(duì)材料結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響。通過(guò)Rietveld結(jié)構(gòu)精修發(fā)現(xiàn),采用噴霧干燥法合成的LiNi1-2xCoxMnxO2樣品陽(yáng)離子混排程度分別為5.5%(x=0.01)和4.3%(x=0.02);共沉淀法合成的LiNi1-2xCoxMnxO2樣品陽(yáng)離子混排程度低于噴霧干燥法合成的樣品,分別為3.8%(x=0.01)和3.1%(x=0.02)。電化學(xué)阻抗與電化
3、學(xué)測(cè)試表明,共沉淀法合成的LiNi1-2xCoxMnxO2電荷轉(zhuǎn)移阻抗更小,電化學(xué)性能優(yōu)于噴霧干燥法合成的樣品。以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2為例,在2.8~4.3 V電壓范圍內(nèi),噴霧干燥法合成的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2在0.1C、0.5C、1C、2C和5C的放電容量分別為194.4、177.8、166.5、153.5和127.5 mAh g-1;在0.5C、1C和2C循環(huán)50次后的容量保持率分別為87.8%、8
4、2.9%和80.3%。共沉淀法合成的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2在0.1C、0.5C、1C、2C和5C的放電容量分別為186.6、173.7、165.7、155.8和138.6 mAh g-1;在0.5C、1C和2C循環(huán)50次后的容量保持率分別為91.1%、86.5%和83.8%。
采用噴霧干燥法合成了LiNi1-2xCoxMnxO2/RGO(ReducedGraphene Oxide,還原氧化石墨烯)復(fù)合材料。研究
5、結(jié)果表明復(fù)合材料具有α-NaFeO2型層狀結(jié)構(gòu),且LiNi1-2xCoxMnxO2顆粒被薄層RGO包裹。電化學(xué)測(cè)試表明LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2/RGO復(fù)合材料的電化學(xué)性能優(yōu)于LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料,然而LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/RGO復(fù)合材料的電化學(xué)性能不如LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2和RGO為原料,采用固相混合法合成了LiNi0.8Co
6、0.1Mn0.1O2/RGO復(fù)合材料,其中RGO含量為2%。復(fù)合材料0.1C的首次放電容量為192.5 mAhg-1,其倍率性能和循環(huán)性能均優(yōu)于LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。電化學(xué)阻抗表明RGO的添加降低了復(fù)合材料的電荷轉(zhuǎn)移阻抗,有利于改善電極充放電過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)性能。
以LiNi1-2xCoxMnxO2和NH4F為原料,采用低溫氟化反應(yīng)合成了氟摻雜的LiNi1-2xCoxMnxO2-zFz,研究了不同的氟摻雜量對(duì)材
7、料結(jié)構(gòu)、元素價(jià)態(tài)及電化學(xué)性能的影響。LiNi1-2xCoxMnxO2-zFz(0≤z≤0.06)樣品均為具有層狀結(jié)構(gòu)的純相物質(zhì);隨著氟摻雜量的提高,陽(yáng)離子混排程度增加;XPS分析表明材料中過(guò)渡金屬的元素價(jià)態(tài)發(fā)生變化,以對(duì)摻入的氟離子進(jìn)行電荷補(bǔ)償,進(jìn)而引起材料晶格參數(shù)的變化。電化學(xué)測(cè)試表明適量的氟摻雜盡管略微降低了材料的初始放電容量,但改善了材料的倍率性能、循環(huán)性能和存儲(chǔ)性能。TEM和XRD證實(shí)了氟摻雜有利于穩(wěn)定材料的結(jié)構(gòu),抑制電解液中H
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