低溫等離子體活化接枝提高熱解炭吸附效能的研究.pdf

1、廢舊輪胎的大量產(chǎn)生是在汽車產(chǎn)業(yè)空前繁榮的大背景下不可避免的問題，為了解決這個(gè)問題，有很多的相關(guān)研究者對(duì)此進(jìn)行了廣泛的研究，但還無法有效解決問題，所以急需開拓新型的廢舊輪胎利用手段。有研究表明，利用廢舊輪胎制取的熱解炭可以作為廢水處理中的吸附劑，但是這種吸附劑吸附能力有限?；谝陨线@些情況，本文采用等離子體體活化并接枝丙烯酸的手段來處理廢舊輪胎熱解炭，以亞甲基藍(lán)為吸附對(duì)象，研究活化接枝熱解炭對(duì)亞甲基的吸附能力，并對(duì)其制各路徑、吸附條件、吸

2、附機(jī)理以及動(dòng)態(tài)吸附進(jìn)行研究。為廢舊輪胎的資源化利用提供新的途徑，為優(yōu)化熱解炭作為吸附劑的吸附能力進(jìn)行理論上的指導(dǎo)和實(shí)踐。
　　本文廢輪胎活化接枝熱解炭制備包含三個(gè)步驟:(1)廢膠粉熱解制備成熱解炭（TPC，Tyre-based Pyrolytic Carbon）;(2)利用低溫等離子體體活化處理TPC，制成活化熱解炭(MTPC，Modified Tyre-based Porolytic Carbon);(3)MTPC接枝丙烯酸，制

3、成活化接枝熱解炭(MGTPC，Modified-Grafted Tyre-based PorolyticCarbon)）。探討了以上制備過程的最佳工藝參數(shù)，對(duì)在最佳制備工藝條件下獲得的MGTPC進(jìn)行了吸附性能研究，分析了吸附時(shí)間、亞甲基藍(lán)初始濃度、吸附劑投加量、反應(yīng)溫度和PH對(duì)吸附性能的影響，并利用紅外光譜和拉曼光譜、電子掃描顯微鏡對(duì)制各樣本的表面官能團(tuán)、表面形貌進(jìn)行了分析，對(duì)其吸附機(jī)理進(jìn)行了研究。利用Langmuir吸附等溫式對(duì)吸附數(shù)

4、據(jù)進(jìn)行擬合，根據(jù)Van't-Hoff方程對(duì)吸附的熱力學(xué)性征加以研究，用Lagergren擬一級(jí)模型和McKay擬二級(jí)模型對(duì)吸附動(dòng)力學(xué)性征加以研究。利用連續(xù)流管式反應(yīng)器進(jìn)行MGTPC吸附亞甲基藍(lán)的動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，采用Thomas動(dòng)態(tài)擬合模型對(duì)動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。在上述研究的基礎(chǔ)上，為了深化對(duì)MGTPC作為吸附劑的本質(zhì)上的了解，對(duì)其吸附機(jī)理進(jìn)行了研究。包括利用紅外光譜和拉曼光譜對(duì)吸附劑表面官能團(tuán)進(jìn)行分析，利用電子掃描顯微鏡對(duì)吸附劑

5、表面形貌進(jìn)行研究。利用Langmuir吸附等溫式對(duì)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，根據(jù)Van't-Hoff方程對(duì)吸附的熱力學(xué)性征加以研究，用Lagergren擬一級(jí)模型和McKay擬二級(jí)模型對(duì)吸附動(dòng)力學(xué)性征加以研究。利用連續(xù)流管式反應(yīng)器設(shè)計(jì)MGTPC吸附亞甲基藍(lán)的動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)。并利用Thomas動(dòng)態(tài)擬合模型對(duì)動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，將廢輪胎膠粉制備成為MGTPC的最佳路徑為熱解升溫速率為40℃/min，熱解時(shí)間為1.

6、5h，熱解溫度為800℃;活化功率為60～70W，活化壓強(qiáng)為30～40pa，活化時(shí)間為3min;接枝率為10％。而MGTPC的最佳吸附條件組合為吸附時(shí)間2h，亞甲基藍(lán)初始濃度60mg/L，吸附劑投加量2g/L，PH在8左右，吸附反應(yīng)溫度20℃，此時(shí)MGTPC可以發(fā)揮其最佳的吸附能力，吸附劑對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附量達(dá)到28.9mg/g，吸附劑對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率達(dá)到96.34％。等離子體活化后的TPC表面的飽和C-H鍵最多，接枝后的MTPC表面的

7、飽和C-H鍵最少，等離子體體MTPC和MGTPC表面發(fā)生了C=C鍵的伸縮運(yùn)動(dòng)。經(jīng)過低溫等離子體體活化和接枝的TPC表面N-H鍵、C-N鍵和C-O鍵均有所增加，經(jīng)過等離子體體活化接枝丙烯酸以后，-COOH已經(jīng)接枝到TPC的表面。MGTPC吸附過程符合Langmuir吸附模型，MGTPC的吸附以物理吸附為主，但同時(shí)也存在化學(xué)吸附。熱力學(xué)分析表明，MGTPC吸附亞甲基藍(lán)為放熱反應(yīng)，△H為-19.530kJ·mol-1，△S為-50.840 J

8、·mol-1·K-1，R2=0.9508。MGTPC吸附亞甲基藍(lán)的過程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，R2=0.99。動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)MGTPC填充柱高度為10cm、吸附液流速為1ml/min時(shí)，動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)效果最好。Thomas速率常數(shù)隨吸附柱的高度的增加而減小，隨吸附液的流速增加而增加。吸附劑對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附量q0隨著填充柱高度的增加而降低，隨著流速的增加而增加。
　　綜上所述，MGTPC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力較TPC有所改善，表明利用低