焙燒水滑石前體合成方法對其選擇性吸附含硫陰離子的影響及再生性能.pdf

1、水滑石類材料（層狀雙金屬復(fù)合氫氧化物，為LDHs）及其焙燒產(chǎn)物(雙金屬混合氧化物，LDO)已經(jīng)作為一種水處理劑廣泛應(yīng)用于廢水處理行業(yè)。本研究分別采用尿素水熱分解法和成核晶化隔離法制備的不同粒徑尺寸的Mg2Al-CO3-LDH的焙燒產(chǎn)物作為吸附劑，對硫代硫酸根和硫氰酸根的混合溶液進(jìn)行了選擇性吸附。研究表明，采用尿素水熱分解法和成核晶化隔離法制備LDO的粒徑分別為2μm和40nm左右，對S2O32-的吸附率分別為98.00％和94.80％，

2、對SCN-的吸附率分別為0.00％和6.84％。尿素法制備的LDO的選擇性吸附性能明顯優(yōu)于成核晶化隔離法制備的LDO。采用分子模擬計(jì)算得到LDH層板和S2O32-以及和SCN-的結(jié)合能是分別是-1949.03 kcal·mol-1和-958.46 kcal·mol-1，從理論的角度進(jìn)一步證明了Mg/Al=2的LDO會(huì)優(yōu)先吸附結(jié)合能低的S2O32-。兩種LDO的選擇性吸附行為具有不同的吸附機(jī)理，尿素水熱分解法制備的大粒徑LDO首先是通過S

3、2O32-在LDO的表面或孔洞中的物理吸附快速達(dá)到的平衡，之后S2O32-在小粒徑離子SCN-的幫助下將水滑石的層板撐大后進(jìn)入層間，同時(shí)LDO表面生長出來的小片水滑石開始快速生長，最終在這兩種情況的共同作用下達(dá)到最終吸附平衡;而成核晶化隔離法制備的小粒徑的LDO的吸附平衡是由S2O32-的插層和LDO晶粒的生長共同達(dá)到的，并且在吸附的過程中總有部分SCN-試圖進(jìn)入層間，但隨后S2O32-會(huì)將其取代出來。研究結(jié)果表明LDO前體LDHs的合

4、成方法和粒徑對選擇性吸附性能有很大的影響。
　　 為了循環(huán)利用吸附劑，還考察了吸附了硫代硫酸根的LDH的循環(huán)再生性能，再生過程為采用Na2CO3溶液進(jìn)行S2O32-的脫附，用以減少吸附了S2O32-的LDO在焙燒過程中產(chǎn)生的SO2對空氣造成污染，脫附了S2O32-的CO32-插層的LDH則通過焙燒再生LDO。其中采用尿素法制各的大粒徑LDO具有很好的再生和選擇性吸附性能，并且保持了很好的穩(wěn)定性，進(jìn)行5個(gè)循環(huán)后的吸附劑仍具有優(yōu)良的

5、選擇吸附性能，而采用成核晶化隔離法獲得的LDO僅能使用一次，兩種方法制備的LDO的不同再生性能和LDO的粒徑也有很大的關(guān)系，成核晶化隔離法制備的小粒徑的LDO具有較大的表面積，在多次焙燒的過程中會(huì)有較多暴露出來Al被脫除出去，成為尖晶石形成的晶核，部分LDO在轉(zhuǎn)變?yōu)榧饩缶褪チ嗽偕臀降男阅?，相反大粒徑的LDO的表面積較小，就不具備尖晶石形成的條件，從而具有較好的再生性能。本研究表明，采用LDO的選擇性吸附性資源化含多種含硫陰離子