新型有機液體儲氫劑乙基咔唑的加氫催化劑研究.pdf

1、作為一種新型液相儲氫材料，乙基咔唑具有較高的質量儲氫密度(5.8wt％)，且其脫氫溫度較傳統有機氫化物有所降低，在儲氫領域里有著良好的應用前景。但是，乙基咔唑作為儲氫材料進行應用，還需進一步優(yōu)化加氫催化劑以獲得較優(yōu)的催化加氫效果。
　　本文首先對釕催化劑的制備進行了研究，進而考察了Ru-Pt/Al2O3催化劑對乙基咔唑的催化加氫性能。實驗發(fā)現以水合肼為還原劑制備出的Ru/Al2O3對乙基咔唑具有最佳的催化活性;在Ru-Pt/Al2

2、O3催化下，隨著溫度的升高乙基咔唑的反應速率加快，吸氫量也增加，并在160℃時達到最大值;乙基咔唑反應比較徹底，產物主要為十二氫乙基咔唑和八氫乙基咔唑。
　　其次，本文研究了Ru/rGO（rGO指還原的氧化石墨烯）催化下的乙基咔唑加氫反應過程，探討了反應溫度、反應壓力、催化劑負載量對乙基咔唑反應速率和加氫量的影響。研究表明，制備的Ru/rGO對乙基咔唑加氫反應具有很好的催化作用;增加催化劑上釕的負載量、升高反應溫度及增加氫壓都有助

3、于提升乙基咔唑的加氫性能;10g乙基咔唑在0.2 g24.94 wt％的Ru/rGO催化劑、160℃和6 MPa的條件下反應時，其吸氫量達到較佳值0.300 mol，相應的加氫轉化率可達97.72％。
　　對Ru/rGO催化下乙基咔唑加氫反應動力學的研究表明，乙基咔唑加氫反應初期主要由催化劑表面的化學反應控制，氣液和液固界面上的傳質阻力均可忽略。根據建立的反應動力學模型得到乙基咔唑加氫反應的表觀活化能是36.63 kJ/mol，相

4、應的表觀動力學方程為:robs=1.23·e-3.663×104/RT·6m/ρpdp·Ce最后，本文還以儲氫合金LaNi5-乙基咔唑體系為研究對象，考察了LaNi5對乙基咔唑加氫反應的催化作用，并對該反應過程進行了初步分析。實驗發(fā)現:經過氟處理后LaNi5的催化性能較之沒有氟處理的LaNi5大大提高;通過對它們的微觀形貌進行表征，發(fā)現氟處理后LaNi5合金表面布滿細密的長度為100 nm的微晶，形成了LaF3保護層和富Ni亞表層，從而