鈰鋯固溶體的制備及其CO催化氧化性能的研究.pdf

1、熱穩(wěn)定性良好的鈰鋯固溶體廣泛應用于汽車尾氣催化劑中，隨著法規(guī)要求的日益嚴格，其催化性能仍需提高。本論文主要研究溶劑熱法制備疏松球狀的摻銅鈰鋯固溶體、反滴加共沉淀法制備摻廉價金屬的鈰鋯固溶體和浸漬法制備的負載氧化銅的鈰鋯固溶體，并從材料制備、組成成分、性能評價及催化機理等方面進行了系統(tǒng)討論。
　　1.溶劑熱法制備摻銅的疏松球狀鈰鋯固溶體及其CO催化性能研究
　　我們利用無模板的乙醇熱法，一步合成了具有介孔結構的摻銅鈰鋯固溶體納

2、米球。制備過程中，鈰源來自于硝酸鈰，鋯源為氯氧化鋯，銅源采用硝酸銅，PVP為表面活性劑，同時有包覆劑的作用，氨水、雙氧水和甲酸分別充當沉淀劑、氧化劑和配體。TEM觀察表明得到的單分散納米球的粒徑約為130nm，表面粗糙。結合XRD分析，銅被摻進氧化鈰的螢石結構中。摻銅引起晶格變形增加氧空位，提升了摻銅鈰鋯固溶體的CO催化氧化性能。
　　2.反滴加共沉淀法制備摻雜鈰鋯固溶體及其CO催化性能研究
　　分別將硝酸鈰作為鈰源、氧氯化

3、鋯作為鋯源、硝酸銅作為銅源，水作溶劑，以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為添加劑，氨水為沉淀劑，采用反滴加共沉淀法經離心、干燥、焙燒得摻銅鈰鋯固溶體。同樣方法制得摻鐵、摻鋁鈰鋯固溶體。X射線衍射(XRD)、拉曼光譜（Raman）分析表明其他金屬離子很好地摻進了鈰鋯固溶體中。Raman分析表明摻雜后的鈰鋯固溶體的氧空位量增多，其中摻銅之后的氧空位量最大。程序升溫還原(TPR)圖中摻銅的鈰鋯固溶體峰溫較低，表明其更容易被還原。摻雜能夠提高鈰鋯固溶

4、體的CO催化氧化性能，其中摻銅的效果最明顯。
　　3.負載氧化銅鈰鋯固溶體的制備、表征及其CO催化性能研究
　　我們通過反滴加共沉淀法制備出的鈰鋯固溶體作為載體，然后將產物分散在Cu(NO3)3溶液中，焙燒后得到Cu-supported CeO2-ZrO2納米顆粒，XRD圖譜中有CeO2和CuO兩個物相的峰。TEM圖表明鈰鋯固溶體負載CuO后可以抑制團聚。氧化銅和鈰鋯固溶體的協(xié)同作用以及產物較好的分散性使其催化性能明顯提高。