基于介孔SiO2納米球的pH敏感響應金催化體系的設計.pdf

1、從20世紀80年代到現(xiàn)在的近二十年來，人們逐漸發(fā)現(xiàn)納米顆粒的尺寸效應在催化性能方面有著很大的影響。小顆粒的Au在許多化學反應中有著很好的氧化催化和加氫還原作用。最近大量的理論和實驗結果表明，亞納米尺度的團簇擁有比納米尺度的顆粒更好的催化活性和選擇性。不飽和、高活性的原子通常是作為活性位點的，因此減小粒子或者團簇到單原子級別對于催化反應來講是非?？扇〉?。但是，納米級別金顆粒的穩(wěn)定性很難保持。
　　 本論文給出了解決負載型催化劑在催

2、化應用中瓶頸問題的一個設計思路，即合成制備出修飾有有機智能分子鉗的介孔小球來對金原子納米團簇進行可控釋放。整個催化系統(tǒng)在反應溶液中，通過改變pH值，對結合的金團簇進行釋放;反應結束后，再改變溶液pH值，金催化系統(tǒng)對金團簇進行抓取，實現(xiàn)對催化劑的分離。用XRD，TEM，SEM和N2吸附脫附等測試方法來表征金催化系統(tǒng)的結構。
　　 論文首先用硼氫化鈉還原三水氯金酸，并用苯乙硫醇修飾金原子，制備出2nm左右的金原子團簇。樣品用FT-I

3、R，UV和TEM來表征，確定其成分和尺寸大小。
　　 其次制備出了pH敏感型有機智能分子鉗。試驗中使用自制的凍融脫氣系統(tǒng)對反應系統(tǒng)進行脫氣，提高反應的轉化率。通過色譜柱分離提純后，樣品進過了TG和1HNMR兩種檢測手段來確定合成物質的成分。
　　 然后，本論文合成了介孔小球來作為有機智能分子鉗的載體。用CTAC作為表面活性劑，TEOS作為硅源，TEA作為結構導向劑，制備出介孔二氧化硅小球。通過XRD，TEM，SEM，N2