持液氣固流化床中多溫區(qū)的構(gòu)建、調(diào)控及其穩(wěn)定性研究.pdf

1、多溫區(qū)流化床反應(yīng)器，由于其突破了傳統(tǒng)流化床中溫度或濃度分布均勻的限制，已應(yīng)用于流化催化裂化、煤氣化、干燥及造粒等化工過(guò)程。從多溫區(qū)/多流型共存的角度出發(fā)，研究此類反應(yīng)器的共性問(wèn)題，能幫助揭示多溫區(qū)流化床反應(yīng)器的流化特性及其調(diào)控機(jī)制。眾多成熟工藝技術(shù)已證明，向單個(gè)流化床中噴液是構(gòu)建多溫區(qū)流化床反應(yīng)器的有效手段。故本文針對(duì)氣相法流化床聚乙烯工藝，向流化床反應(yīng)器中噴入大量冷凝液，提出了一種新型的多溫區(qū)流化床聚合反應(yīng)器，可以生產(chǎn)高性能的聚乙烯產(chǎn)

2、品，為反應(yīng)器的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)和產(chǎn)品結(jié)構(gòu)的優(yōu)化提供了新思路。然而，持液操作將顯著影響流化床中流體力學(xué)行為及流化穩(wěn)定性。在保證流化狀況良好的前提下，如何在持液氣固流化床中構(gòu)建穩(wěn)定共存的多溫區(qū)并對(duì)其進(jìn)行有效調(diào)控，是一個(gè)極富挑戰(zhàn)性的研究課題，具有重大的理論意義和工業(yè)價(jià)值。本文圍繞多溫區(qū)流化床反應(yīng)器的構(gòu)建、調(diào)控及穩(wěn)定性開(kāi)展如下五方面的研究工作。
　　1.提出了液滴蒸發(fā)、液滴-顆粒碰撞和覆液膜顆粒碰撞的時(shí)間尺度分析與力平衡分析相結(jié)合的研究方法，建立

3、了液橋誘導(dǎo)聚團(tuán)的穩(wěn)定性分析模型。穩(wěn)定性分析模型由兩步驟組成:根據(jù)液滴相關(guān)過(guò)程的時(shí)間尺度分析，對(duì)覆液膜顆粒能否發(fā)生有效團(tuán)聚進(jìn)行判斷，認(rèn)為當(dāng)液滴蒸發(fā)時(shí)間尺度大于碰撞時(shí)間尺度時(shí)，可能發(fā)生液橋誘導(dǎo)團(tuán)聚;進(jìn)一步，采用力平衡分析，對(duì)流體曳力與液橋力、顆粒聚團(tuán)重力進(jìn)行比較，進(jìn)而對(duì)顆粒聚團(tuán)是否導(dǎo)致流化失穩(wěn)進(jìn)行準(zhǔn)確判斷?；诜€(wěn)定性分析模型，獲得了不同的液固接觸狀態(tài)下氣液固三相流型譜圖、各流型下顆粒聚團(tuán)的表現(xiàn)形式和主導(dǎo)作用機(jī)制。
　　2.建立了聲波、

4、壓力脈動(dòng)及攝像多種測(cè)量手段相結(jié)合的多層次表征方法，首次對(duì)持液氣固流化床中的顆粒、氣泡及整體流化狀態(tài)進(jìn)行多層次分析，揭示了顆粒、氣泡以及流化狀態(tài)隨液體含量的變化規(guī)律。研究表明，當(dāng)聲波測(cè)量所反映的顆粒尺寸呈現(xiàn)顯著變化時(shí)，比顆粒尺度更大的氣泡尺度（壓力脈動(dòng)測(cè)量反映）及整體流化狀態(tài)尺度（攝像法所反映）行為也會(huì)相應(yīng)發(fā)生顯著變化，比如氣泡變小并最終出現(xiàn)氣體溝流。進(jìn)一步對(duì)聲信號(hào)進(jìn)行Hurst和V統(tǒng)計(jì)分析，首次分辨出了液體增加過(guò)程中出現(xiàn)的周期行為的信號(hào)

5、特征，此周期成分的循環(huán)時(shí)間為2.5 ms，對(duì)應(yīng)的頻率為400 Hz，此頻率處于顆粒和氣泡之間的特征頻段，故推斷其為微觀的顆粒尺度和宏觀的反應(yīng)器尺度之間的介尺度作用行為。三種測(cè)量方法相互間存在驗(yàn)證和互補(bǔ)，且均能有效地反映液體增加所導(dǎo)致的顆粒團(tuán)聚、氣體溝流等不穩(wěn)定流化狀態(tài)。
　　3.在自行設(shè)計(jì)的熱態(tài)流化床裝置中，研究發(fā)現(xiàn)，相比于下部噴液方法，上部噴液方法構(gòu)建的多溫區(qū)具有更大的溫區(qū)間溫差和更高的流化穩(wěn)定性，為優(yōu)選的多溫區(qū)構(gòu)建方式，且液體

6、流率、靜床高和進(jìn)氣溫度等操作參數(shù)對(duì)多溫區(qū)的溫區(qū)間溫差和流化穩(wěn)定性影響最為顯著。研究同時(shí)表明，多溫區(qū)流化床中液體蒸發(fā)和液體架橋是相互競(jìng)爭(zhēng)的兩種液體調(diào)控作用，兩者的強(qiáng)弱將顯著影響多溫區(qū)的區(qū)間溫差及流化穩(wěn)定性。通過(guò)分析多溫區(qū)流化床內(nèi)的液體作用機(jī)制與顆粒聚團(tuán)特性，發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定共存的多溫區(qū)流化床反應(yīng)器可看作是由液體架橋和液體蒸發(fā)作用相制約平衡的氣液固三相流型（動(dòng)態(tài)聚團(tuán)機(jī)制）和由液體蒸發(fā)作用主導(dǎo)的氣液固三相流型（聚團(tuán)破碎機(jī)制）共存的模式。
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7、.在多溫區(qū)流化床反應(yīng)器中，研究并揭示了液體對(duì)顆粒、氣泡及顆粒循環(huán)模式的作用規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，液體流率增加和氣速降低均導(dǎo)致液體作用強(qiáng)度增加，氣流/液體蒸發(fā)作用主導(dǎo)的流化機(jī)制會(huì)向液體架橋作用主導(dǎo)的流化機(jī)制轉(zhuǎn)變;與此對(duì)應(yīng)的是，氣流/液體蒸發(fā)作用主導(dǎo)時(shí)的中心向上、壁面向下的顆粒循環(huán)模式逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橐簶蜃饔弥鲗?dǎo)時(shí)的顆粒聚團(tuán)向下流動(dòng)的顆粒循環(huán)模式，最終導(dǎo)致顆粒聚團(tuán)無(wú)法循環(huán)，出現(xiàn)流化失穩(wěn)等不穩(wěn)定現(xiàn)象，此時(shí)相應(yīng)的顆粒及氣泡行為也發(fā)生顯著變化。研究提出的通過(guò)