持液氣固流化床中多溫區(qū)的構建、調(diào)控及其穩(wěn)定性研究.pdf

1、多溫區(qū)流化床反應器，由于其突破了傳統(tǒng)流化床中溫度或濃度分布均勻的限制，已應用于流化催化裂化、煤氣化、干燥及造粒等化工過程。從多溫區(qū)/多流型共存的角度出發(fā)，研究此類反應器的共性問題，能幫助揭示多溫區(qū)流化床反應器的流化特性及其調(diào)控機制。眾多成熟工藝技術已證明，向單個流化床中噴液是構建多溫區(qū)流化床反應器的有效手段。故本文針對氣相法流化床聚乙烯工藝，向流化床反應器中噴入大量冷凝液，提出了一種新型的多溫區(qū)流化床聚合反應器，可以生產(chǎn)高性能的聚乙烯產(chǎn)

2、品，為反應器的設計開發(fā)和產(chǎn)品結(jié)構的優(yōu)化提供了新思路。然而，持液操作將顯著影響流化床中流體力學行為及流化穩(wěn)定性。在保證流化狀況良好的前提下，如何在持液氣固流化床中構建穩(wěn)定共存的多溫區(qū)并對其進行有效調(diào)控，是一個極富挑戰(zhàn)性的研究課題，具有重大的理論意義和工業(yè)價值。本文圍繞多溫區(qū)流化床反應器的構建、調(diào)控及穩(wěn)定性開展如下五方面的研究工作。
　　1.提出了液滴蒸發(fā)、液滴-顆粒碰撞和覆液膜顆粒碰撞的時間尺度分析與力平衡分析相結(jié)合的研究方法，建立

3、了液橋誘導聚團的穩(wěn)定性分析模型。穩(wěn)定性分析模型由兩步驟組成:根據(jù)液滴相關過程的時間尺度分析，對覆液膜顆粒能否發(fā)生有效團聚進行判斷，認為當液滴蒸發(fā)時間尺度大于碰撞時間尺度時，可能發(fā)生液橋誘導團聚;進一步，采用力平衡分析，對流體曳力與液橋力、顆粒聚團重力進行比較，進而對顆粒聚團是否導致流化失穩(wěn)進行準確判斷?；诜€(wěn)定性分析模型，獲得了不同的液固接觸狀態(tài)下氣液固三相流型譜圖、各流型下顆粒聚團的表現(xiàn)形式和主導作用機制。
　　2.建立了聲波、

4、壓力脈動及攝像多種測量手段相結(jié)合的多層次表征方法，首次對持液氣固流化床中的顆粒、氣泡及整體流化狀態(tài)進行多層次分析，揭示了顆粒、氣泡以及流化狀態(tài)隨液體含量的變化規(guī)律。研究表明，當聲波測量所反映的顆粒尺寸呈現(xiàn)顯著變化時，比顆粒尺度更大的氣泡尺度（壓力脈動測量反映）及整體流化狀態(tài)尺度（攝像法所反映）行為也會相應發(fā)生顯著變化，比如氣泡變小并最終出現(xiàn)氣體溝流。進一步對聲信號進行Hurst和V統(tǒng)計分析，首次分辨出了液體增加過程中出現(xiàn)的周期行為的信號

5、特征，此周期成分的循環(huán)時間為2.5 ms，對應的頻率為400 Hz，此頻率處于顆粒和氣泡之間的特征頻段，故推斷其為微觀的顆粒尺度和宏觀的反應器尺度之間的介尺度作用行為。三種測量方法相互間存在驗證和互補，且均能有效地反映液體增加所導致的顆粒團聚、氣體溝流等不穩(wěn)定流化狀態(tài)。
　　3.在自行設計的熱態(tài)流化床裝置中，研究發(fā)現(xiàn)，相比于下部噴液方法，上部噴液方法構建的多溫區(qū)具有更大的溫區(qū)間溫差和更高的流化穩(wěn)定性，為優(yōu)選的多溫區(qū)構建方式，且液體

6、流率、靜床高和進氣溫度等操作參數(shù)對多溫區(qū)的溫區(qū)間溫差和流化穩(wěn)定性影響最為顯著。研究同時表明，多溫區(qū)流化床中液體蒸發(fā)和液體架橋是相互競爭的兩種液體調(diào)控作用，兩者的強弱將顯著影響多溫區(qū)的區(qū)間溫差及流化穩(wěn)定性。通過分析多溫區(qū)流化床內(nèi)的液體作用機制與顆粒聚團特性，發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定共存的多溫區(qū)流化床反應器可看作是由液體架橋和液體蒸發(fā)作用相制約平衡的氣液固三相流型（動態(tài)聚團機制）和由液體蒸發(fā)作用主導的氣液固三相流型（聚團破碎機制）共存的模式。
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7、.在多溫區(qū)流化床反應器中，研究并揭示了液體對顆粒、氣泡及顆粒循環(huán)模式的作用規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，液體流率增加和氣速降低均導致液體作用強度增加，氣流/液體蒸發(fā)作用主導的流化機制會向液體架橋作用主導的流化機制轉(zhuǎn)變;與此對應的是，氣流/液體蒸發(fā)作用主導時的中心向上、壁面向下的顆粒循環(huán)模式逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橐簶蜃饔弥鲗r的顆粒聚團向下流動的顆粒循環(huán)模式，最終導致顆粒聚團無法循環(huán)，出現(xiàn)流化失穩(wěn)等不穩(wěn)定現(xiàn)象，此時相應的顆粒及氣泡行為也發(fā)生顯著變化。研究提出的通過