鈾-碳酸-鈣-鈾-碳酸絡合物對紅土及納米零價鐵吸附鈾性能的影響.pdf

1、對鈾污染的土壤進行治理時，首先需要考慮鈾在土壤中的實際賦存狀態(tài)并選取合適的修復材料作修復劑。當有可溶性鈣和碳酸鹽類物質存在時，鈾在土壤地下水中的主要賦存或遷移形態(tài)為鈾-碳酸/鈣-鈾-碳酸絡合物，不同的pH值、碳酸鹽及鈣離子濃度會影響它們的相對含量。本論文以納米零價鐵(NZVI)為修復材料，利用靜態(tài)實驗和動態(tài)實驗相結合的研究手段，分別考察了NZVI在鈾的實際賦存態(tài)下修復鈾污染紅土的可行性和效果。采用XPS、XRD、ZETA電位等表征手段，

2、結合絡合形態(tài)分析、動力學及等溫模型分析實驗結果，較為詳細探討了NZVI和紅土的鈾吸附機理，為鈾污染土壤的修復和治理提供技術和理論參考。
　　采用液相還原法成功制備出粒徑在50-100 nm的零價鐵顆粒。靜態(tài)實驗結果表明，NZVI和紅土對鈾的吸附容量及分配系數隨著pH值、總的碳酸及鈣離子濃度增加而減小。紅土吸附鈾含單層和非均勻表面吸附，NZVI則以非均勻表面吸附為主，兩者對鈾的吸附動力學更符合準二級動力學模型，表明其主要受化學作用控

3、制。相同實驗條件下，NZVI吸附容量是紅土的5-10倍，同時，NZVI具有更良好的穩(wěn)定吸附特性?？衫免?碳酸絡合物總量c(U-CO3)T預測紅土吸附鈾容量，c(U-CO3)T與qe呈非線性關系。
　　動態(tài)實驗結果表明，基于鈾的實際賦存態(tài)，柱中穿透點孔隙體積(PV)大小隨著pH值、總的碳酸和鈣離子濃度增加而減小。動態(tài)實驗結果符合Thomas模型和Yoon-Nelson模型，可滲透反應墻(PRB)柱具有長期的鈾污染土壤修復效果。相同

4、實驗條件下，PRB柱穿透點PV值為純土柱的2-3.5倍，以NZVI作PRB的介質材料，可達到良好鈾吸附效果。
　　ZETA電位分析表明，紅土表面吸附鈾絡合形態(tài)為UO2(CO3)22－、UO2(CO3)34－和UO2CO3(aq)。XPS和XRD證實了鈾在NZVI表面的吸附和還原過程，隨著反應的進行，NZVI表面逐漸形成FeOOH殼層，并與鈾-碳酸絡合物發(fā)生進一步反應。含OH的表面位點，在吸附過程中起到關鍵性作用。
　　基于鈾