共價(jià)功能化石墨烯對(duì)鈾(Ⅵ)吸附性能的研究.pdf

1、氧化石墨烯（GO）具有較大的比表面積和豐富的含氧官能團(tuán)，且表面易于共價(jià)功能化，是一種理想的吸附材料。本文以GO為基體，通過共價(jià)功能化制備磺酸化石墨烯（SGO）、磷酸化石墨烯（PGO-1和PGO-2）和肟化石墨烯（AOGO）。采用SEM、TEM、FT-IR、Zeta電位、拉曼光譜、XPS和元素分析等方法表征石墨烯的物理化學(xué)性質(zhì)。考察溶液pH值、離子強(qiáng)度、吸附時(shí)間、鈾初始濃度和溫度等因素對(duì)石墨烯吸附鈾（Ⅵ）性能的影響；探討吸附動(dòng)力學(xué)、等溫線

2、和熱力學(xué)規(guī)律，并研究石墨烯對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附選擇性、脫附性能及重復(fù)利用性。
　　采用氣固轉(zhuǎn)換磺化法，成功制備磺酸化石墨烯（SGO），SGO呈較薄的片狀結(jié)構(gòu)。SGO中磺酸基團(tuán)的接枝量可達(dá)1.35mmol·g-1。GO和SGO對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附強(qiáng)烈依賴于pH，而不受離子強(qiáng)度的影響，即為內(nèi)層表面絡(luò)合；GO和SGO對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附過程均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫模型，功能化后最大吸附量由249.38mg·g-1提高至319.4

3、9mg·g-1；吸附過程是自發(fā)、吸熱的。SGO對(duì)鈾（VI）的選擇性優(yōu)于GO。采用1.0mol·L-1的HCl溶液能有效洗脫吸附于GO和SGO表面上的鈾（Ⅵ），脫附率均達(dá)98%以上。SGO對(duì)鈾（VI）的吸附具有較好的穩(wěn)定性，吸附-洗脫5次后，吸附量?jī)H降低11%。
　　通過原位磷酸化法和環(huán)氧開環(huán)反應(yīng)，分別制備兩種磷酸化石墨烯（PGO-1和PGO-2），PGO-1和PGO-2均呈較薄的片狀結(jié)構(gòu)。PGO-2中磷酸基團(tuán)的接枝量高達(dá)2.42m

4、mol·g-1。PGO-1和PGO-2對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附強(qiáng)烈依賴于pH，而不受離子強(qiáng)度的影響，即說明吸附為內(nèi)層表面絡(luò)合；PGO-1和PGO-2對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附過程均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫模型，最大吸附量分別可達(dá)336.70mg·g-1和396.83mg·g-1；吸附過程是自發(fā)、吸熱的。PGO-1和PGO-2對(duì)鈾（Ⅵ）的選擇性優(yōu)于GO。采用1.0mol·L-1的HCl溶液能有效洗脫吸附于PGO-1和PGO-2表面上的鈾（

5、Ⅵ），脫附率均達(dá)98%以上。PGO-1和PGO-2對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附均具有較好的穩(wěn)定性，吸附-洗脫5次后，吸附量分別僅降低10%和13%。
　　通過重氮化反應(yīng)，成功制備肟化石墨烯（AOGO），AOGO呈較薄的片狀結(jié)構(gòu)。AOGO中肟基接枝量可達(dá)1.96mmol·g-1。AOGO對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附強(qiáng)烈依賴于pH，而不受離子強(qiáng)度的影響，說明吸附為內(nèi)層表面絡(luò)合；AOGO對(duì)鈾（Ⅵ）的吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫模型，最大吸