鉭鈮酸鉀晶體居里溫度附近臨界特性研究.pdf

1、鐵電材料是一種用途廣泛的功能材料，其具有的壓電效應、電光效應、熱釋電效應、電卡效應等功能特性，使得其被廣泛制作為超聲換能器、電光調(diào)制器、熱電傳感器、儲能器等。在過去的半個多世紀中，固溶體類的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電體由于在相變臨界處具有極高的壓電、電致伸縮、電光等性能獲得了大量的關注。研究結(jié)果表明，固溶類鐵電體在相變附近的優(yōu)異性能都與相變過程中出現(xiàn)的極性納米微區(qū)（polar nanoregions,PNRs）具有密切關系。因此探究PNRs的本征特

2、性及其與宏觀性能之間的物理關系也成為目前固溶體類鐵電體研究中的重要方向，它將為實現(xiàn)鐵電材料性能人工調(diào)控，新型鐵電材料開發(fā)，新功能特性的探索提供可行路線。KTa1-xNbxO3（KTN）晶體是一種具有典型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的固溶類鐵電體，其具備的原子占位清晰、極化貢獻主要來源單一、不存在非平衡局域場等優(yōu)點，簡化了相變過程中影響PNRs的因素，同時其相變過程中展現(xiàn)了幾乎所有鐵電體中與PNRs相關的物理現(xiàn)象，是非常利于探索PNRs起源，演化及與宏觀性

3、質(zhì)關系的研究對象。目前KTN晶體中PNRs的研究大多集中在其起源及演化規(guī)律兩個方面，對非常重要的PNRs與材料宏觀功能性之間物理關系以及PNRs調(diào)控機制的研究仍然少有涉及，而這正是進一步展現(xiàn)PNRs相關研究實際價值所必須解決的問題。
　　本論文首先系統(tǒng)研究了KTN晶體在順電-鐵電相變過程居里溫度兩側(cè)的極化演變特性。在居里溫度以上，綜合討論了KTN中PNRs形成、演化的物理機制及材料體系對PNRs影響。在居里溫度以下，發(fā)現(xiàn)四方相KT

4、N中自發(fā)極化具有非常好的可恢復性。結(jié)合局域組分波動及朗道相變理論提出了適用于KTN晶體的B位離子局域各向異性分布誘導的非對稱極化機制：局域內(nèi)Nb5+離子的各向異性分布導致區(qū)域內(nèi)自由能勢阱的非對稱性，區(qū)域內(nèi)自發(fā)極化朝更深勢阱方向優(yōu)先取向，為自發(fā)極化受外電場影響后恢復初始取向提供了動力。
　　研究了PNRs對KTN晶體折射率的影響機制，分析了外電場下PNRs響應特性及對二次電光系數(shù)的影響。采用馬赫-曾德爾干涉系統(tǒng)對KTN晶體居里溫度附

5、近二次電光系數(shù)隨溫度變化規(guī)律進行研究，分析了PNRs隨溫度變化對二次電光系數(shù)的影響。利用塞拿蒙補償法（Senarmont compensator method）對KTN晶體二次電光系數(shù)隨外加電場頻率變化過程進行研究，分析PNRs的頻率響應特性。最后，提出外電場下PNRs取向密度重新分布模型，闡釋了居里溫度附近PNRs對電光效應的影響機制。
　　研究了KTN晶體中PNRs對電致伸縮效應及機電耦合效應影響。利用塞拿蒙補償法光路，發(fā)現(xiàn)了

6、順電相KTN晶體居里溫度附近僅由10V/mm的外加交流電場引發(fā)的強機電耦合共振現(xiàn)象，通過光強波動與外加電場頻率關系證明此機電耦合現(xiàn)象與傳統(tǒng)的鐵電體中引發(fā)機電耦合的壓電效應機制無關，僅由KTN晶體中巨電致伸縮效應引發(fā)。最后，對KTN居里溫度附近巨電致伸縮效應的物理機制進行研究，發(fā)現(xiàn)居里溫度附近PNRs的局域應變場特性及外電場下PNRs集體性的無序-有序轉(zhuǎn)變過程是電致伸縮效應增強的物理根源所在。
　　研究了居里溫度以上KTN中PNRs

7、的非隨機取向過程。采用塞拿蒙補償法，發(fā)現(xiàn)順電相KTN晶體中與PNRs各向異性分布相關的異常雙折射現(xiàn)象，測試了雙折射大小隨溫度的變化規(guī)律，證明了其隨溫度變化具有良好的遍歷性（ergodicity）。結(jié)合PNRs對折射率的影響作用模型，提出了順電相KTN晶體中PNRs非隨機取向引發(fā)PNRs各向異性分布，進而導致自發(fā)雙折射的機制。最后，結(jié)合材料體系和點偶極子（point dipole）相互作用模型，提出局域組分不均勻分布引發(fā)PNRs非隨機取向