Aptamer-InP-ZnS@GO熒光探針用于Pb2+的檢測研究.pdf

1、熒光探針具有靈敏度高、選擇性好、簡單易行、成本低等優(yōu)勢，被廣泛地應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的研究。量子點(QDs)具有眾多獨特的光物理特性，如寬譜帶吸收、窄譜帶發(fā)射、發(fā)射峰連續(xù)可調(diào)以及優(yōu)良的抗光漂白性。因此，量子點熒光探針的設(shè)計及其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用成為近年來研究的熱點。金屬離子特別是重金屬離子與生態(tài)環(huán)境和人體健康密切相關(guān)，其中Pb2+會對人體的腎臟、肝臟、中樞神經(jīng)系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)產(chǎn)生損傷，對兒童智力的影響尤為顯著。本論文以適配體-磷化銦/

2、硫化鋅量子點@氧化石墨烯（aptamer-InP/ZnS@GO）熒光探針為基礎(chǔ)，設(shè)計了單色和比率兩種熒光探針，實現(xiàn)了對Pb2+的高靈敏檢測。論文的主要研究內(nèi)容如下:
　　1.基于一鍋法制備了橙色的磷化銦/硫化鋅(InP/ZnS)量子點，利用反向微乳液法合成了綠色的量子點/二氧化硅(gQD/SiO2)納米熒光材料，并通過表面改性在二氧化硅表面修飾上氨基。兩種量子點均具有優(yōu)異的光學(xué)性能和抗環(huán)境干擾能力，為熒光探針的設(shè)計及應(yīng)用打下了良好

3、的基礎(chǔ)。
　　2.利用InP/ZnS量子點作為熒光團，氧化石墨烯(GO)作為猝滅劑，適配體（aptamer）作為識別分子，構(gòu)建了一種新型的復(fù)合納米熒光探針，實現(xiàn)了對Pb2+的高靈敏檢測。巰基修飾的aptamer作為Pb2+的識別分子與InP/ZnS量子點通過共價鍵進行連接，單鏈的aptamer還可以通過與GO之間的π-π堆積作用拉近熒光團與猝滅劑之間的距離，兩者通過納米金屬表面能量轉(zhuǎn)移(NSET)作用導(dǎo)致量子點熒光猝滅。Aptam

4、er與Pb2+特異性結(jié)合后，單鏈DNA轉(zhuǎn)化為G4鏈體結(jié)構(gòu)，量子點與GO之間的NSET效率降低，以致量子點的熒光恢復(fù)，利用熒光“off-on”的方式實現(xiàn)了Pb2+的定量檢測，檢測限可以達到10pM。
　　3.基于aptamer-InP/ZnS@GO熒光探針體系，利用綠色的包硅量子點(gQD/SiO2)對GO進行修飾，構(gòu)建了一種新型的雙發(fā)射比率熒光探針，實現(xiàn)了對Pb2+的比率熒光檢測。帶正電的gQD/SiO2通過靜電作用吸附在帶負電的

5、GO邊緣，再與aptamer-InP/ZnS通過π-π堆積作用進行組裝，構(gòu)建了aptamer-InP/ZnS@GO@gQD/SiO2復(fù)合納米熒光探針。同樣的，aptamer與Pb2+特異性結(jié)合后，單鏈DNA轉(zhuǎn)化為G4鏈體結(jié)構(gòu)，InP/ZnS量子點與GO之間的NSET效率降低，量子點熒光逐漸增強，而gQD/SiO2的熒光保持不變，所以比率熒光強度I585/I525也線性增加，根據(jù)測得的比率熒光強度的變化，從而能夠定量的確定不同水溶液中Pb