不同鋁源制備NaA型分子篩的工藝優(yōu)化與晶化機(jī)理研究.pdf

1、NaA分子篩是最早被人工合成的沸石分子篩之一，其分子式為Na96[(AlO2)96(SiO2)96]·216H2O。NaA分子篩由于具有均勻有序的孔道結(jié)構(gòu)以及良好的離子交換特性而被廣泛用作洗滌助劑、吸附劑以及金屬離子的載體等。近年來(lái)，人們制備了NaA沸石分子篩膜，實(shí)現(xiàn)了醇/水的有效分離，具有廣闊的應(yīng)用前景。
　　 研究表明，NaA分子篩的吸附分離性能在很大程度上取決于其粒徑分布與結(jié)晶度。因而，探索適宜的合成參數(shù)，對(duì)于制備粒徑分布

2、均勻、結(jié)晶度高的NaA分子篩晶體至關(guān)重要。本論文在前人研究的基礎(chǔ)上，選用不同的鋁源合成NaA分子篩，并在各自體系下詳細(xì)考察了堿度、晶化溫度、晶化時(shí)間等因素對(duì)晶化速率和產(chǎn)物形貌的影響，同時(shí)討論了晶體的生長(zhǎng)過(guò)程與轉(zhuǎn)化方向。
　　 為了避免雜質(zhì)干擾、保證反應(yīng)活性，本課題以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源，分別以氯化鋁、硫酸鋁和硝酸鋁作為鋁源，通過(guò)溶膠-凝膠法制備了Al2O3-2SiO2干凝膠粉體，干凝膠粉體通過(guò)堿激發(fā)轉(zhuǎn)化成為粒徑均一的沸石

3、晶體。通過(guò)X射線衍射(XRD)、紅外(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)等分析手段對(duì)合成樣品進(jìn)行了表征，確定了不同鋁源體系下合成NaA分子篩的最佳工藝參數(shù)。結(jié)果表明，在氯化鋁作鋁源的體系中，NaA分子篩的晶化區(qū)間較廣，產(chǎn)物純度較高，晶體形貌規(guī)則。確定其最佳工藝條件為:晶化溫度90℃，晶化時(shí)間4h，原料配比為n(H2O)/n(Na2O)=30，n(Na2O)/n(SiO2)=3.0。實(shí)驗(yàn)觀察發(fā)現(xiàn)，在該條件下，制備的NaA分子篩晶體粒度分布均

4、勻，平均粒徑約為2μm。而在硫酸鋁作鋁源的晶化體系中，NaA分子篩純相存在的區(qū)間極為狹窄，產(chǎn)物中常包含有方鈉石相晶體。實(shí)驗(yàn)確定的合成NaA分子篩的最佳工藝條件為:晶化溫度90℃，晶化時(shí)間2h，n(H2O)/n(Na2O)=35，n(Na2O)/n(SiO2)=2.0。在硝酸鋁作鋁源的晶化體系中，只有在較低堿度和溫度下方可制得純度較高、結(jié)晶度較好的NaA分子篩，實(shí)驗(yàn)確定其最佳工藝條件為:晶化溫度85℃，晶化時(shí)間2h，n(H2O)/n(Na