基于二苯基碳酰二肼超電容炭材料及電解質(zhì)添加劑的研究.pdf

1、全球經(jīng)濟的快速發(fā)展，化石燃料的消耗和環(huán)境污染的加劇，使得尋求高效、清潔、可持續(xù)的能源以及能量轉(zhuǎn)換和存儲相關(guān)的新技術(shù)迫在眉睫。在各種不同的電源中，超級電容器作為一種成熟的技術(shù)，并具有在能量存儲方面取得重大進展的可能性。與傳統(tǒng)的電容器相比，超級電容器的特定能量要高幾個數(shù)量級。超級電容器也有比大多數(shù)電池更大的功率密度和更長的循環(huán)壽命比，但他們的比電容略低。氮原子摻雜到石墨烯層被認(rèn)為是消除這一缺點最好的方法來之一。氮摻雜可以產(chǎn)生除了雙電層電容之

2、外的贗電容，提高在電極溶液界面潤濕性。此外，引進的氮可以誘發(fā)大量的碳結(jié)構(gòu)的缺陷進而提高電極的電容。
　　眾所周知，電解質(zhì)在超級電容器充放電過程中起到重要的作用。因此，具有良好的電化學(xué)性能的電解質(zhì)對于一個高效的超級電容器是非常重要的。在電解質(zhì)中添加氧化還原添加劑能夠提高超級電容器的比電容。氧化還原添加劑在電極和電解質(zhì)界面快速可逆的法拉第反應(yīng)能夠貢獻額外的贗電容。因此，預(yù)計碳基超級電容器的電化學(xué)性能可以顯著提高。論文的主要研究內(nèi)容如下

3、:
　　1.一個簡單的模板炭化方法被用來制備氮摻雜納米多孔炭材料，其中二苯基碳酰二肼充當(dāng)碳源和氮源，Mg(OH)2充當(dāng)硬模板。炭化溫度是影響多孔炭結(jié)構(gòu)最重要的因素。800℃炭化質(zhì)量比為3∶1的二苯基碳酰二肼和Mg(OH)2的得到的carbon-3∶1-800炭材料樣品具有最佳的孔結(jié)構(gòu)和最優(yōu)的電化學(xué)性能。它有高達(dá)1538.0 m2 g-1的比表面積和3.48 cm3 g-1的大孔容。在以6 mol L-1 KOH為電解質(zhì)的三電極體系

4、中，carbon-3∶1-800樣品表現(xiàn)出非常優(yōu)秀的電化學(xué)性能，在電流密度為1 Ag-1其充放電比電容高達(dá)517.4 Fg-1，這比文獻報道過的大多數(shù)納米炭材料的比電容要高。此外，carbon-3∶1-800樣品還表現(xiàn)出優(yōu)秀的循環(huán)性能。
　　2.利用二苯基碳酰二肼充當(dāng)碳源、六水硝酸鎂充當(dāng)模板，采用直接炭化法制備了多孔炭材料。結(jié)果表明，二苯基碳酰二肼和六水硝酸鎂的質(zhì)量比對多孔炭的形貌以及電化學(xué)性能有重要影響，當(dāng)二苯基碳酰二肼和六水硝

5、酸鎂的質(zhì)量比為2∶1時，制備出的多孔炭材料carbon-2∶1樣品擁有最大的比表面積，達(dá)到1366 m2g-1;總的孔容有0.86 cm3 g-1。在6 mol L-1 KOH電解質(zhì)的三電極體系中carbon-2∶1樣品也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)越的電化學(xué)性能——電流密度為1 Ag-1時，質(zhì)量比電容達(dá)到323.5 Fg-1。為了進一步提高carbon-2∶1樣品的電化學(xué)性能，在基于carbon-2∶1炭材料樣品的電極中分別引入8/16

6、/24 mg的二苯基碳酰二肼充當(dāng)氧化還原添加劑并分別記作carbon-2∶1-8/16/24電極。結(jié)果表明，在2 Ag-1時carbon-2∶1-8/16/24的質(zhì)量比電容分別為345.4，540.9和808.6 Fg-1，分別是原比電容的1.54，2.21和3.53倍。此外，carbon-2∶1-24還表現(xiàn)出較好的電化學(xué)穩(wěn)定性——5000次循環(huán)后，質(zhì)量比電容的保持率達(dá)到77.5％。
　　3.在這項工作中，闡述了兩種新型的氧化還原

7、添加劑二苯基碳酰二肼和二苯基偶氮碳酰肼。在基于炭材料的超級電容器電極中添加氧化還原添加劑后能夠發(fā)生快速且可逆的氧化還原反應(yīng)。結(jié)果表明4個電子和4個質(zhì)子的快速轉(zhuǎn)移能夠產(chǎn)生額外的贗電容。當(dāng)引入24 mg的二苯基碳酰二肼或二苯基偶氮碳酰肼到包含24 mg炭的超級電容器電極中，其比電容獲得了極大的提升，在電流密度為2 Ag-1時比電容分別達(dá)到了544.3和427.6 Fg-1，分別為原比電容（126.1 Fg-1）的4.31和3.39倍。除此之