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文檔簡介
1、隨著經濟的高速發(fā)展,人類目前面臨嚴重的能源短缺和環(huán)境污染。為此,各國積極開展新型能源器件的研發(fā)。其中,以超級電容和化學電池為代表的電化學儲能器件因其具有超高的能量密度和功率密度、以及超高的循環(huán)壽命及轉換效率,被認為是最具可行性的清潔能源器件,在國防、醫(yī)療以及新興產業(yè)等領域具有廣闊的應用前景。作為儲能器件的核心部件,電極材料的性能和其結構的改進則是制約新型儲能器件應用的關鍵。目前,商業(yè)化的儲能器件一般采用含鎘、鉛的石墨基電極材料,然而這種
2、器件不僅質量重、毒性大、循環(huán)效率差,而且電容量和能量密度偏低。因此,研發(fā)超高功率及能量密度、超長循環(huán)壽命的輕質新型儲能器件具有極高的科學研究價值和應用前景。
本文旨在研制基于3D多孔石墨烯結構的新型高性能的電極材料及儲能器件,著力解決制約超級電容和化學電池等儲能器件性能的容量損失、老化、功率及能量密度受限等關鍵科學問題。通過研制新型的電極材料、結構和儲能模塊,建立3D石墨烯基集成電極的結構與功能構筑模型,揭示其儲能機理及結構性
3、能對其儲能性能的影響機制,為新型3D石墨烯多孔石墨烯的儲能應用奠定了必要的理論和實驗基礎。本文所取得的研究成果和創(chuàng)新點如下:
1.系統(tǒng)研究了Cu襯底上石墨烯CVD制備的成核機理、缺陷形成與控制機理,重點揭示了Cu襯底預處理、生長溫度、氣氛比例及氣體流量等關鍵因素對石墨烯質量和性能的影響機制,建立了晶圓級高質量石墨烯的CVD可控生長模型。在此基礎上,本文創(chuàng)新性的提出一種基于低壓CVD系統(tǒng)的分步調壓法高效制備超大晶疇2D單晶石墨烯
4、的方法,并成功制備單晶疇尺寸超過1 mm、載流子遷移率高于6000 cm2/Vs的石墨烯樣品(轉移至r面藍寶石襯底),與國際先進水平相當。
2.開展了大面積石墨烯的無損轉移和改性研究,分析厘清了各類非晶態(tài)、多晶態(tài)和晶態(tài)襯底的晶體類型、表面平整度、親水性和極性等特性對轉移其上的石墨烯性能的作用機制。針對石墨烯器件制備中的退火修復環(huán)節(jié)后性能退化問題,深入分析了氫氣退火處理中各關鍵因素對石墨烯性能的影響機制,創(chuàng)新性的提出了氫氣退火中
5、的表面清潔效應、非故意摻雜效應和結構缺陷等機制的聯合作用模型。同時,提出一種新型的自支撐石墨烯無損疊層轉移技術,為石墨烯透明導電薄膜應用提供了新思路。
3.基于2D石墨烯的CVD成核機制及可控制備機理,結合電化學沉積與極化腐蝕機理及表面修飾效應,創(chuàng)新性的提出了一種基于3D柔性多孔石墨烯的結構和功能模塊構筑技術,系統(tǒng)探討了平衡電位、液相傳輸、弗萊德電位等因素對多孔化合金基底結構的作用機制,揭示了3D多孔石墨烯(3DMG)的成核機
6、理。采用這項技術,本文成功制備了具有高比表面積、導電性和浸潤性的低缺陷3DMG,并研究了該結構作為新型電極材料,在儲能器件中的電化學性質。
4.采用3D多孔石墨烯與Ni(OH)2結合的復合材料成功制備儲能器件的集成電極,并著重研究了該集成電極的高性能儲能機理,以及單晶Ni(OH)2的成核質量與形貌結構對集成電極性能的影響機制。研究表明,該集成電極具備優(yōu)異的電容性能,當基于全電極的質量時,其比容量高達~1149 F/g;在充放電
7、4000次后,其放電量僅降低2.5%;另外,該集成電極還具有優(yōu)異的電池性能,當電流密度為1.5A/g時,其放電量高達480 mAh/g。以上結果與國際上已經報道的先進水平相當。
5.在厘清3D多孔石墨烯高儲能機理的基礎上,成功制備了3DMG/Mn3O4集成電極,并深入探究了3D石墨烯與Mn3O4的界面特性和晶粒粒度對該集成電極性能的影響機制、3DMG/Mn3O4的表面形貌對該集成電極電容性能的影響機制。并基于微孔及介孔內的質子
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