典型金屬氧化物的光生載流子動力學研究.pdf

1、金屬氧化物材料因具有結(jié)構(gòu)多變、易于調(diào)控和關(guān)聯(lián)性強等特點，在太陽能電池、光催化、紫外激光器、集成光波導、自旋電子學、薄膜晶體管、壓電傳感器等領(lǐng)域均具有廣闊的應(yīng)用前景。金屬氧化物的宏觀性質(zhì)與材料內(nèi)部微觀極化的相互作用相關(guān)。測量金屬氧化物材料的光生載流子動力學響應(yīng)不僅可以了解材料內(nèi)電子-聲子相互作用和缺陷態(tài)束縛等信息，而且可以確定相關(guān)材料的載流子壽命和吸收截面等光物理參數(shù)，對金屬氧化物材料的研究具有十分重要的意義。本論文按照關(guān)聯(lián)性從弱到強的順

2、序，利用時間分辨的泵浦探測方法對幾種典型金屬氧化物材料的光生載流子動力學性質(zhì)進行了實驗研究。開展的研究工作如下：
　　（1）利用帶相位物體的時間分辨泵浦探測方法，對532 nm皮秒脈沖激發(fā)下氧化鋅單晶中雙光子吸收誘導的載流子恢復動力學進行了系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)氧化鋅單晶的載流子恢復動力學與激發(fā)光強相關(guān)。在入射泵浦光強大于0.4 GW/cm2時，氧化鋅晶體中的鋅空位發(fā)生熱電離從而誘導了一個載流子恢復中心，導致了一個約200 ps的載流子恢

3、復過程。根據(jù)實驗結(jié)果提出了一個雙通道恢復模型，確定了氧化鋅中載流子相關(guān)和缺陷態(tài)相關(guān)的光物理參數(shù)。
　?。?）利用飛秒激光脈沖激發(fā)的瞬態(tài)吸收譜，對不同化學計量比氧化錫SnOx(1≤x≤2)薄膜的超快載流子恢復動力學進行了研究。發(fā)現(xiàn)氧含量的增高會導致氧化錫材料的帶隙寬度增大，氧化錫薄膜的光吸收機制也與化學計量比直接相關(guān)。三種氧化錫薄膜的載流子恢復過程均包含了約1 ps的超快過程、10 ps的中間過程和納秒時域的緩慢恢復。分析了氧化錫S

4、nOx(1≤x≤2)薄膜的光物理參數(shù)，并討論了光生載流子的恢復機制。
　　（3）利用皮秒脈沖激發(fā)的帶相位物體時間分辨泵浦探測方法，對鈣鈦礦氧化物鈦酸鍶單晶的載流子動力學進行了研究。根據(jù)實驗測量的光物理參數(shù)，確定鈦酸鍶的光生載流子不是自由載流子，而是受電子-聲子耦合效應(yīng)影響形成的大極化子。通過飛秒瞬態(tài)吸收譜，分析了鈦酸鍶微觀自由度的形成動力學過程。發(fā)現(xiàn)鈦酸鍶材料的電子-電子耦合和電子-聲子耦合效應(yīng)都是超快過程，其時間小于300 fs

5、。
　　（4）利用不同波長激發(fā)的飛秒瞬態(tài)吸收譜，對有形變和無形變的鈦酸銪薄膜的超快載流子恢復動力學進行了系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)形變對鈦酸銪材料的p-d系間躍遷無作用，但對 f-d系間躍遷有很大影響。分析了有形變和無形變情況下p-d和f-d系間躍遷產(chǎn)生的載流子壽命參數(shù)，發(fā)現(xiàn)鈦酸銪材料的光生載流子經(jīng)歷了一個約1.5 ps的弛豫過程，該過程與材料內(nèi)部的電子-聲子相互作用有關(guān)。
　　本文研究結(jié)果表明了電子-聲子耦合效應(yīng)、化學計量比兩種內(nèi)在因