鋯基MOFs吸附去除水中砷、銻離子和汞離子檢測性能研究.pdf

1、水體中重金屬汞(Hg)、砷(As)和銻(Sb)的污染對人類健康和環(huán)境有著嚴重的危害。開發(fā)簡便的識別和有效去除重金屬的方法對保護環(huán)境和人類健康尤其重要。為此，我們探索了熒光Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點檢測水體中Hg2+離子的方法，鋯基MOFs去除污染水中的砷(III, V)和銻(III, V)的研究，主要內(nèi)容如下：
　　(1)采用金屬有機相合成法合成了熒光Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點，并在Cd1-xZnxSe

2、1-ySy核殼量子點和氧化石墨烯(GO)分別修飾互補單鏈DNA，利用Hg2+與胸腺嘧啶形成胸腺嘧啶-Hg2+-胸腺嘧啶(T-Hg2+-T)結(jié)構(gòu)，從而胸腺嘧啶-胸腺嘧啶(T-T)不匹配雜交緊密結(jié)合，使得納米金屬表面能量(NSET)從Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點上轉(zhuǎn)移到氧化石墨烯(GO)，實現(xiàn)Hg2+離子有高度的選擇性檢測。熒光傳感器在緩沖溶液和河水中檢測Hg2+的檢出限分別是0.1和0.2μg?L-1。
　　(2)采用水

3、熱法合成法合成了UiO-66及其類似物UiO-66(NH2)鋯基金屬有機框架(MOFs)材料，等溫吸附數(shù)據(jù)表明UiO-66對水中的As(III)和As(V)的吸附容量達到了200.16 mg/g和73.15 mg/g，證實了MOFs材料高比表面積提供了大量As吸附位點，從而具有超大吸附容量。修飾氨基后的UiO-66(NH2)吸附容量要小些，說明氨基引入對去除As(III)和As(V)沒有起到協(xié)同作用。熱力學(xué)實驗結(jié)果證明UiO-66和Ui

4、O-66(NH2)吸附As(III)和As(V)的過程均是放熱過程。動力學(xué)準二級模型和 Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫模型計算結(jié)果均證明 UiO-66和UiO-66(NH2)吸附As(III)和As(V)均是化學(xué)吸附。UiO-66用作固定床吸附劑時對含100 ppb As(III)和As(V)溶液，處理達到WHO飲用水標準(10 ppb)，可以有效處理的柱體積(BVs)分別是2270 BVs和1775 BVs，表

5、現(xiàn)出了優(yōu)異處理效果。X射線光電子能譜(XPS)結(jié)果揭示了UiO-66的超大吸附容量是因為大量的Zr-O鍵參與了As(III)和As(V)配位。
　　(3) UiO-66(NH2)及UiO-66吸附去除水溶液中的重金屬Sb(III)和Sb(V)，研究發(fā)現(xiàn)修飾氨基后的UiO-66(NH2)對去除Sb(III)和Sb(V)有更大的吸附容量，分別達到了61.8 mg/g和105.4 mg/g，而UiO-66從水溶液中去除Sb(III)和S

6、b(V)的吸附容量分別是53.5 mg/g和99.5 mg/g，說明氨基引入對去除重金屬Sb(III)和Sb(V)起到了協(xié)同作用。熱力學(xué)實驗結(jié)果證明UiO-66(NH2)及UiO-66吸附Sb(III)和Sb(V)的過程均是吸熱過程。Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫模型和動力學(xué)準二級模型計算結(jié)果證明UiO-66(NH2)及UiO-66吸附Sb(III)和Sb(V)均是化學(xué)吸附。
　　UiO-66和UiO-66