釔酸鉍的制備、改性及其光催化還原二氧化碳的研究.pdf

1、隨著工業(yè)化、城鎮(zhèn)化進(jìn)程加快和消費結(jié)構(gòu)持續(xù)升級，煤炭、石油、天然氣等碳?xì)淙剂先紵a(chǎn)生的CO2遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過以往的CO2排放量，由CO2引發(fā)的能源危機(jī)和全球變暖問題成為影響人類生存和發(fā)展的全球性環(huán)境問題。本文采用水熱法制備新型可見光半導(dǎo)體催化劑BiYO3，并采用模版劑修飾及Cu對其改性，考察該催化劑的微觀結(jié)構(gòu)對其光催化CO2還原為甲酸的性能的影響。具體內(nèi)容包括以下三個方面:
　　首先，分別以十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、乙二胺四乙酸二鈉(E

2、DTA)、檸檬酸(CA)為模板劑，采用水熱法制備了BiYO3催化劑，并對催化劑進(jìn)行表征，探討模板劑對BiYO3催化劑的結(jié)構(gòu)及其對光催化CO2轉(zhuǎn)化的影響。研究表明，未添加模板劑的BiYO3為片狀或條狀結(jié)構(gòu)，添加十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、乙二胺四乙酸二鈉(EDTA)、檸檬酸(CA)為模板劑后BiYO3的形狀分別變?yōu)楸∑瑺?，表面覆蓋細(xì)小粉末的板條狀，及均勻的鱗片狀結(jié)構(gòu)。以乙二胺四乙酸二鈉為模板劑制備的BiYO3比表面積由6.75 m2·g

3、-1增加到20.87 m2·g-1，禁帶寬度由2.39 eV減小為2.18 eV，可吸收更多的可見光進(jìn)行反應(yīng)。該催化劑表面具有更低的羥基自由基含量，因而光催化還原CO2得到的甲酸產(chǎn)量更高，為1.68μmol·mL-1，是未添加模板劑BiYO3光催化還原CO2產(chǎn)物產(chǎn)量的1.9倍，是高溫固相法制備BiYO3催化劑光催化還原CO2產(chǎn)物產(chǎn)量的2.6倍。
　　其次，以乙二胺四乙酸二鈉為模板劑制備的BiYO3為催化劑，考察了光催化CO2還原反

4、應(yīng)過程中反應(yīng)時間、CO2流量、催化劑用量、還原劑種類等反應(yīng)條件對光催化CO2還原產(chǎn)物甲酸產(chǎn)量的影響及光催化劑的穩(wěn)定性，并探究可能的反應(yīng)機(jī)理。研究結(jié)果表明，BiYO3光催化CO2還原反應(yīng)的最佳工藝條件:光照6h，CO2流量為100 mL· min-1，催化劑用量為0.40g，以0.25 mol·L-1的NaOH和0.10 mol·L-1的Na2SO3為還原劑。在該條件下，甲酸產(chǎn)量為1.68μmol·mL-1。該催化劑在重復(fù)利用第6次時，甲

5、酸產(chǎn)量降為1.57μmol·mL-1，僅降低了6.5％，說明該催化劑具有較好的活性穩(wěn)定性。
　　最后，通過水熱法制備了Cu摻雜量分別為0.5％、1％、2％、3％（摩爾分?jǐn)?shù)）的Cu/BiYO3催化劑，對催化劑進(jìn)行了表征，考察了Cu摻雜量對BiYO3催化劑的結(jié)構(gòu)及光催化CO2轉(zhuǎn)化性能的影響。研究表明，當(dāng)Cu摻雜量為2％時，Cu/BiYO3比表面積為18.64 m2·g-1，吸收邊為549nm，禁帶寬度2.26 eV，其表面具有更低的羥