高價(jià)金屬-氧活性種的生成及降解有機(jī)污染物的研究.pdf

1、水是人類生活中不可或缺的一種物質(zhì)，人體組織中的水份占體重的60％至70％，其他動植物體內(nèi)的水份也占5％以上，這表明水是維持生命必不可少的物質(zhì)。此外，水也是關(guān)系到國家經(jīng)濟(jì)命脈的重要因素，因?yàn)闊o論是工業(yè)發(fā)展、商業(yè)活動、農(nóng)業(yè)經(jīng)營、水產(chǎn)養(yǎng)殖等，都離不開水。但是目前水污染的問題越來越突出，主要是由于工業(yè)和農(nóng)業(yè)運(yùn)行過程中產(chǎn)生了一些有毒有機(jī)污染物，比如染料、抗生素以及農(nóng)藥等的使用就會對環(huán)境造成嚴(yán)重的危害。然而這些污染物化學(xué)需氧量高，成分復(fù)雜，傳統(tǒng)的生

2、物技術(shù)和物理技術(shù)難以將其降解。
　　高級氧化技術(shù)(AOPs)是通過產(chǎn)生強(qiáng)氧化活性種，將有機(jī)污染物氧化成易被生化的小分子物質(zhì)或者將其徹底礦化。而從原子經(jīng)濟(jì)和環(huán)境友好的角度考慮，使用過氧化氫作為綠色氧化劑和以廉價(jià)的金屬銅、鐵作為催化活性中心的催化氧化反應(yīng)，在廉價(jià)大規(guī)模生產(chǎn)和合成領(lǐng)域具有重要的意義。本篇論文設(shè)計(jì)并合成了一系列體現(xiàn)高價(jià)金屬-氧活性種的配位化合物，對此催化體系高效高選擇性地催化雙氧水氧化染料、抗生素等有機(jī)污染物的反應(yīng)進(jìn)行了系

3、統(tǒng)的研究。通過對各部分的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析和比較，對比出不同金屬活性種的催化體系的活性差異，且驗(yàn)證了4-氨基吡啶取代基對其催化活性的影響。
　　本論文共包括以下幾方面的內(nèi)容:合成均相的催化體系—亞氨基二乙酸/銅(Ⅱ)/4-氨基吡啶配合物(IDA/Cu(Ⅱ)/4-ampy)，考察其催化活性及反應(yīng)機(jī)理;然而均相催化劑雖然具有非常高的催化活性，可被廣泛應(yīng)用于有機(jī)污染物的去除，但因其具有難回收，易造成二次污染的缺點(diǎn)，故將其負(fù)載到載體上，從而

4、可解決此問題。離子交換樹脂—氯球(PS)有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，改性后有很好的吸附性，可作為催化劑的載體，并且可以促進(jìn)溶液中的有機(jī)污染物富集，從而更好地催化降解有機(jī)污染物，因此將均相催化劑負(fù)載到PS上制備負(fù)載型催化劑，并考察負(fù)載后的催化活性;然后改變中心金屬，合成氯球負(fù)載亞氨基二乙酸/鐵(Ⅱ)/4-氨基吡啶配位化合物(PS-IDA/Fe(Ⅱ)/4-ampy)催化劑，考察其催化活性及反應(yīng)機(jī)理并對其進(jìn)行一系列表征實(shí)驗(yàn)。研究結(jié)果表明4－氨基吡啶取